日本内地关东平原大气颗粒中水溶性有机碳的季节特征外文翻译资料

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日本内地关东平原大气颗粒中水溶性有机碳的季节特征

作者信息：Corresponding author. Gunma Prefectural Institute of Public Health and
Environmental Sciences, 378 Kamioki, Maebashi, Gunma 371-0052, Japan. Tel.: thorn;81
27 232 4881; fax: thorn;81 27 234 8438.
E-mail addresses: k-kimiyo@pref.gunma.jp (K. Kumagai), iijima-akihiro@pref.
gunma.jp (A. Iijima), tago-hi@pref.gunma.jp (H. Tago), tomioka-a@pref.gunma.jp
(A. Tomioka), kozawa-ku@pref.gunma.jp (K. Kozawa), sakakazu@env.gse.saitama-u.ac.jp (K. Sakamoto).

摘要：2005年4月至2006年3月在日本内地关东平原的前桥和赤坂进行了大气颗粒中水溶性有机碳（WSOC）的研究，作为二次有机气溶胶（SOA）形成的指标。通过使用Andersen低容量空气取样器收集细（lt;2.1mu;m）和粗（2.1-11mu;m）颗粒，并测量WSOC、有机碳（OC）、元素碳（EC）和离子组分。在前桥和赤木的细颗粒的平均质量浓度分别为22.2和10.5mu;g·m^-3。 WSOC在细颗粒中占WSOC总量的比例很大（83％）。前桥的细颗粒中的WSOC浓度范围为1.2〜3.5mu;g·m^-3，并且从夏季上升到秋季。在Akagi，它从春天上升到夏天，与城市的南风相关联。夏季两个地区的WSOC / OC比例都有所上升，但Akagi的比例较高，这归因于两地区二氧化碳排放量和二次形成的差异。细颗粒中的WSOC浓度与SO₄^2-，EC，K 浓度显著正相关，我们推测WSOC是由光化学反应以及燃料和生物质的燃烧而产生的。我们估计，在本研究中，SOA占细粒子质量浓度的11-30％，这表明SOA是细颗粒的年度重要组成部分。

引言：v窗体顶端

1引言：大气中的颗粒物质带来健康风险，也是会影响地球气候变化。直到最近，大气颗粒物问题被认为只是城市地区严重的空气污染问题，但颗粒物污染的扩散也是农村地区的一个重大问题。关东平原是日本最大的平原，沿海地区包括大都会东京。东京都区拥有高度发达的交通运输和工业设施，日本环境污染最严重的地区之一。在关东平原的内陆地区，近年来，高级光化学氧化污染发生频率较高（Wakamatsu, 2001; Gunma Prefecture, 2007），但东京也没有大量的排放源。春季到夏季，关东平原的南季风占主导，因此内陆地区的空气污染水平不仅受到当地排放的影响，还可能受到受污染较大的沿海大都市地区运输的空气的影响（Tago et al., 2006）。这种区域中的颗粒物质的组成，特别是二次组分，可能与城市地区差异很大。许多研究报道了日本城市地区的大气气溶胶（e.g., Sakamoto et al., 1994; Sasaki and Sakamoto, 2005, 2006; Miyazaki et al., 2006; Takahashi et al.,2008）。然而，没有这样的颗粒物的研究在郊区和农村进行。

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碳质气溶胶是大气颗粒物质的主要成分之一，分为元素碳（EC）和有机碳（OC）两类。 EC在不完全燃烧过程中产生并直接排放在颗粒相中；而OC不仅直接在颗粒物质（一次源）中排放，而且还通过挥发性有机化合物在大气中的化学反应形成（二次源; Seinfeld and Pandis, 1998; Turpin et al., 2000）。制定有效的颗粒物排放控制需要了解一次和二次源分别对OC的贡献。然而，OC成分被发现是高度化学复合反应而成的（Turpin et al., 2000），因此，有机气溶胶的来源和轨迹仍然是未知的。此外，通过使用单一成分鉴定（Hamilton et al., 2004），进行综合化学特性的分析几乎是不可能的。通常，二次有机气溶胶（SOA）化合物是水溶性的，因为它们具有通过氧化反应产生的极性官能团（例如羟基，羰基和羧基）（Saxena and Hildemann, 1996）。因此，由二次反应产生的OC可以被认为是水溶性有机碳（WSOC）。 Saxena and Hildemann (1996) 和Miyazaki et al. (2006)文章中说道说，WSOC与SOA的主要部分显著性相关。虽然一些WSOC可以通过诸如生物质燃烧的主要排放来生产（Mayol-Bracero et al., 2002），但对WSOC的来源贡献尚未明了。了解WSOC对碳质气溶胶的化学特性和来源的阐述是非常重要的。迄今为止，日本尚没有对WSOC进行年度监测。

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在这项研究中，我们测量了在日本内陆关东平原的前桥和赤坂的一年中细粒子和粗颗粒中的WSOC、碳质和离子组分的浓度。我们还调查了WSOC的特性，并评估了微粒对SOA的贡献。

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2实验方式

2.1 样品采集

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从2005年4月至2006年3月，在日本群马县的前桥和赤坂收集颗粒物质样本（图1）。前桥是位于东京都区西北约100公里内陆关东平原的郊区城市。遗址位于群马县公共学院卫生环境科学（海拔约100米），被居民区和农田包围。Akagi国家酸雨监测站位于山顶（海拔约1500米）的顶部。该采样点距北约16公里就是前桥采样点。在采样点附近没有明显的人为排放源。

在该地区春季和夏季，海风引起的强风盛行。这种风可以带来日本空气污染最大的东京都市区的污染空气。冬天，强烈的干燥的西北风从山区吹来。
使用安德森低体积空气取样器（AN-200，Tokyo Dylec Corp.，Tokyo，Japan）在石英纤维过滤膜（2500QAT-UP，Pallflex Products，Putnam，USA）上收集环境颗粒。通过空气动力学将颗粒分类如下直径：lt;2.1,2.1-11和gt; 11mu;m（Suzuki et al., 1983）。空气流量为28.3 L/min，每月抽样期为两周。为了控制湿度的重量，将过滤器在恒温恒湿室（20plusmn;0.5℃，50plusmn;3％RH）中静置24小时，然后称其质量。该过滤膜在样品收集之前和之后用电子天平（LA130S-F，Sartorius AG，Goettingen，Germany）进行处理和称重。为了获得粒子质量浓度，将重量差除以收集的空气体积便可所得。

图1

2.2 化学分析

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将样品过滤器的一部分（总共1/4）切成小块，将该片放入15mL超纯水中，以测量水溶性化合物、WSOC和离子物质。超声提取样品15分钟，过滤提取物（孔径，0.21mu;m）。通过使用总碳分析仪（TOC-V，Shimadzu Corp.，Kyoto Japan）测定WSOC的浓度（Yang et al., 2003）。使用离子色谱仪（DX-500，Dionex Corp.，CA，USA）测量阴离子（Cl^-，NO₃^-和SO₄^2-）和阳离子（Na ，NH₄ ，K ，Mg² 和Ca² ）。

通过使用热/光学碳分析仪（DRI model 2001，Atmoslytic Inc.，Calabasas，CA，USA）（Chow and Watson, 1993），使用每个样品过滤膜（1/8）来测定OC和EC。温度用IMPROVE方法（Chow等人，2001）编程，其产生四个OC级分（OC1，OC2，OC3和OC4分别在120,250,450和550℃，利用氦气），热解的碳馏分（Py，通过反射率测定）和三个EC级分（EC1，EC2和EC3分别在550,700,800℃，在2％氧/ 98％氦气氛中）。OC定义为OC1 OC2 OC3 OC4 Py，EC定义为EC1 EC2 EC3-Py。总碳（TC）定义为OC EC。从日本气象局或群岛县政府管理的地方监测网获得前桥的气象资料。

3 结果与讨论

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3.1 颗粒物质和化学成分的质量浓度

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细颗粒（lt;2.1mu;m）和粗颗粒（2.1-11mu;m）颗粒的质量浓度及其化学成分示于表1中。前桥的质量浓度范围在细粒子中为11.3〜32.0mu;g/m³，在粗颗粒中为5.5〜16.1mu;g/m³，平均值分别为22.2和11.0mu;g/m³。细粒子中占总颗粒比例为67％。在Akagi，细粒子的质量浓度为3.7〜23.3mu;g/m³，粗粒子为1.7〜17.4mu;g/m³，平均值分别为为10.5和6.2mu;g/m³。细颗粒占总颗粒比例为64％。春季和夏季，与其他季节相比，细颗粒的质量浓度较高。这些增加可能是光化学活动的结果和来自东京都市区的污染量增加。世界卫生组织（WHO）发布空气质量PM_2.5的指南（AQG）为每年10 mu;g/m³（WHO，2006）。虽然本研究与AQG之间存在严格的粒径和平均时间差异，但Maebashi的微粒平均质量浓度高于PM_2.5的AQG水平。此外，在Akagi相对偏远和山区，细颗粒的平均质量浓度刚好高于准则。

细颗粒中的主要离子成分是SO₄^2-，NO₃^-和NH₄ 。这三个成分占前桥细颗粒总离子成分的94％，赤坂97％。NH₄ 浓度根据SO₄^2-和NO₃^-的总浓度而变化。大多数无机细颗粒是硫酸铵和硝酸铵。这些组分和Cl^-细颗粒被认为是二次无机气溶胶（SIA）。 Maebashi的SIA与细颗粒的比例为37％〜58％，Akagi的43％〜67％，SIA也是细颗粒的主要成分。

在Akagi细粒中TC的浓度在前桥3.8-8.5mu;g/m³（平均6.1mu;g/m³），0.7-4.4mu;g/m³（平均2.0mu;g/m³ ）。在 MaebashiTC，OC，EC占细粒子比例分别为28％，18％和10％，在Akagi分别为20％，12％和7％。然而，OC仅表示含有氢，氧和其它元素的有机化合物中的碳的质量。因此，有机气溶胶的质量分数实际上将高于OC值。因为赤坂没有人为排放源，所以在该地区观察到的EC可能会从其他地区，如前桥和或更南的地区输送来。特别是从春季到夏季，这些地区的交通运输的影响可能很大，因为盛行南风。在Akagi的OC与EC很可能具有相同的来源;然而，在Akagi生物碳氢化合物的二次形成也可能导致OC。

3.2 WSOC的浓度水平

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图2显示了细颗粒和粗颗粒中WSOC浓度的季节变化以及细小颗粒中WSOC与总WSOC（细颗粒和粗颗粒）的比例。细颗粒中WSOC占所有WSOC中80％以上（前桥为84％，赤坂为82％），比例在观察期相对稳定。Yu et al.(2004）报道了WSOC在细颗粒与WSOC总比例为74％的比例，与我们的结果相似。 （Huang et al.(2006）建议，细WSOC的可能来源包括次要源和初级源。作为光化学反应指标的二羧酸也主要以细粒子形式存在（Kerminen et al，2000; Yao et al，2002; Zhao and Gao，2008）。粗颗粒的WSOC或二羧酸与海盐颗粒相关（Yaoet al，2002; Yu et al等，2004），但来自海盐的成分在前桥占少数，因为前桥距海远。因此，WSOC的粒度以细粒子表征，二次形成对于WSOC可能是重要的。
Maebashi的WSOC的浓度在细颗粒中为1.2-3.5mu;g/m³（平均2.3mu;g/m³），而在粗颗粒为0.2-0.6mu;g/m³（平均0.4mu;g/m³）。夏季和秋季（6月至11月），WSOC的浓度比8月份以前高出其他季节。2005年8月观测到的相对较低的WSOC浓度可能是由于在此抽样期间降雨非常频繁。八月份颗粒物质浓度也较低，而且下降也可能是由于雨季频繁出现。赤藓糖醇水溶液的浓度范围为0.4〜2.8mu;g/m³（平均1.2mu;g/m³）为细颗粒和0.1至0.6mu;g/m³（平均0.3mu;g/m³）作为粗颗粒，均低于前桥观察到的值。季节变化略有不同，春季和夏季的冬小麦籽粒浓度分别高于秋冬季。前桥和赤木之间的季节变化的差异可以归因于风向。图3显示了赤坂精细WSOC浓度与前桥（WSOCa / WSOCm）的月度比例以及前桥观测风向的比例。南部（E-S-WSW）和北部（W-N-ENE）分为十六个风向分为两组。当南风的频率较高时，WSOCa / WSOCm比

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