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黑碳浓度的时间特征
及其在台湾南部的潜在排放源
工业城区
Yu-Hsiang Cheng amp; Chi-Chi Lin amp; Jyh-Jian Liu amp;
Cheng-Ju Hsieh
摘要:本研究调查了台湾南部工业城市高雄市区黑碳及其潜在排放源的时间特征以及BC 2.5级PM的分数。 BC和PM 2.5的浓度由2006年3月至2010年2月连续监测,使用了一台测厚仪和一个锥形元件振荡微量天平监视器。 另外,使用Delta-C(UVBC-BC)值确定采样点处颗粒中有机化合物(或UV增强物质)的存在。根据长期测量结果,高雄市区BC和PM 2.5浓度分别为3.33和34.0mu;g/ m3。 BC / PM的比例2.5约为11%。 本研究期间夏季BC和PM 2.5浓度较低,主要是由于气象条件较差,当地空气污染物。 然而,BC浓度在上午(7:00-11:00)早晨达到峰值,可能是由于当地交通拥堵而发生的。测量结果表明,BC被从当地交通活动中释放出来,并从该抽样点的工业活动中排出。此外,在这个工业城市地区的1月至3月和11月至12月期间,Delta-C值显着高于零,这意味着可以观察到紫外线增强的物种。在这个采样点,这些紫外线增强物种不仅起源于家庭活动和固体废物燃烧,但也从工业活动中释放出来。 冬季和冬季夜间(18:00-6:00)升高的Delta-C值可能与大气中的紫外线增强物质有关,在低温条件下颗粒表面可以发生沉淀。
关键词:黑碳:Delta-C:交通活动:工业活动:有机化合物 :高雄市区
正文
1前言
黑碳(BC)气溶胶从不完全燃烧过程中排出,包括交通排放,生物质燃烧和工业排放。 众所周知,BC由于其吸收大气中可见的太阳辐射的能力,对全球变暖有明显的促进作用.BC还引起多种呼吸道疾病,并对心血管系统产生不利影响。因此,BC的排放量在各种各样的 从全球到区域的空间尺度。Bond等指出,2000年全球BC排放量可能高达7.6Tg,柴油发动机,住宅固体燃料和BC的露天燃烧估计分别为27%,25%和40%。在城市地区,交通运输对BC区域排放有显着贡献,相关研究表明城市地区的BC浓度一般在1.0-7.5微克/立方米左右。另外,城市地区的PM 2.5质量浓度的BC分数约为10-15%。
BC的直接辐射强迫或评估人类暴露于BC需要评估其在不同城市规模中的空间和时间变异性。然而,由于大气BC浓度的不确定性仍然很大以及实地数据不足,特别是在亚洲。 Ramanathan和Carmichael指出,中印印度的排放量约占全球排放量的30%。 此外,张先生估计,2006年亚洲的总排放量约为3.0吨,中国的BC排放量为1.8吨。 因此,近年来,BC带来的不利的环境和健康影响,在不列颠哥伦比亚省和亚洲变得越来越重要。
台湾高雄市区环境空气质量差,已成为人民群众快速增长和工业化进程中普遍面临的重大环境问题之一。林表示。高雄市区冬季PM 10和PM 2.5的平均浓度分别高达77和56mu;g/ m3。元等 (2006)指出,1999 - 2000年期间,高雄市区的PM 2.5约为66mu;g/m3。高雄气溶胶中最丰富的化学成分是硫酸盐,硝酸盐,铵盐和碳质材料。含碳颗粒,包括有机碳和元素碳,似乎是PM 2.5中最重要的贡献者,约占PM 2.5的25%。但是,高雄市区的BC质量浓度信息有限。
自2005年以来,台湾高雄的气溶胶超标测定了BC浓度。在这种气溶胶超标中,BC的浓度通过使用乙烯计测定。这项研究表征了BC浓度在2006年3月至2010年2月期间,高雄市区使用监测数据。分析结果揭示了BC及其潜在排放源的时间特征以及BC 2.5浓度中BC的分数。
2实验地点及方法
2.1实验地点
高雄市占地面积2950平方公里,居民人数高达二百七十万人,高雄市区空气污染物排放主要来源于汽车,工业废气排放,其中汽车和摩托车超过140万辆, 污染工业园区。 临海最大的工业园区包括燃煤电厂,造船厂,钢铁厂和炼油厂。
高雄市占地面积2950平方公里,居民人数高达二百七十万人,高雄市区空气污染物排放主要来源于汽车,工业废气排放,其中汽车和摩托车超过140万辆, 污染工业园区。 临海最大的工业园区包括燃煤电厂,造船厂,钢铁厂和炼油厂。
2.2 数据采集
本研究中用于收集数据的仪器包括一个乙烯计(AE31型; Magee Scientific,Berkeley,CA,USA)和一个锥形元件振荡微量天平(TEOM)监视器(Model 1400a; Rupprecht&Patashnick Co.,Inc.,Albany,NY,USA)。 在370nm(UVBC)和880nm(BC)波长的光下以5L / min -1的采样流速测量BC浓度。 接下来,使用配备有PM 10入口的TEOM测量环境PM 2.5浓度,然后用尖锐的旋风分离器以16.7L min -1的采样流速收集环境PM 2.5。 所有取样入口位于六层楼的屋顶上方4.5米处。BC和PM 2.5浓度的数据记录间隔分别设定为5分钟和10分钟。 原始测量数据对小时污染物水平进行了平均。这些抽样结果可以证明这个工业城市地区BC和PM 2.5浓度的时间变化。 此外,使用自动气象监测系统,在采样点每分钟记录当地气象数据。
图1,台湾南部高雄市区环境科学研究所气溶胶超标(M)的位置从2006年3月至2010年2月连续收集。
2.3数据分析
Jeong et al。 (2004)指出,在火焰期间,波长为370nm(UVBC)的BC浓度可以比在波长880nm(BC)下测量的BC浓度更显着地升高,这是由于紫外线(UV)吸收的显着增加 有机化合物。 这个发现指出,森林火灾烟雾颗粒中有机化合物丰富。 最近,Wu等人(2008),Sandradewi et al。 (2008),Wang et al。 (2011)描述了在370 nm和880 nm波长之间使用光吸收特性差异的能力,以确定木材燃烧和交通排放对环境PM浓度的贡献。 与这些研究类似,Delta-C定义为在波长370nm(UVBC)和880nm处测量的BC之间的差异
(BC),如公式(1):
Deltaminus;C =UVBCminus;BC (1)
众所周知,BC的测厚仪可能会受到光学干扰(Weingartner et al。2003)。随着过滤器上的负载增加,光衰减与BC浓度之间的关系可能变得不均匀,
线性的。 在这项研究中,当衰减值上升到〜75(lambda;= 370nm)时,在采样期间保持低的过滤器负载,自动进行了过滤器中的过滤带自动前进以露出过滤器上的新斑点。然而, 可以使用经验校正方案来考虑负载效应,例如由Weingartner等人得出的。 (2003),Arnott et al。 (2005),Schmid等人(2006)和Virkkula等人(2007年)。 Virkkula等人 (2007)开发了一种用于校正乙烯计数据数据的负载效应的简单程序。 这里采用这种简单的校正算法,校正方程可以表示为:
BC corrected=[1 thorn; ksdot;ATN frac12; ]sdot;BC measured (2)
BC校正和BC测量的BC校正浓度分别为负载效应和测量BC浓度(mu;gm -3); ATN是衰减值; k是该算法中的校正因子。 根据分析结果,370 nm和880 nm波长的平均k因子分别为0.0042和0.0031。分析结果表明,小时UV BC和BC水平分别可能低估了12%和5%。
使用露天封装(Carslaw和Ropkins 2012)绘制双变量极地图,以识别和表征该采样点的当地污染源。 这项研究也确定了相关性的强度
使用Pearson积分相关系数(R Pearson),采样点的污染物和气象条件之间的不同污染物或污染物与气象条件之间的关系。不同季节期间污染物(或气象条件)水平的差异也使用独立样本t检验。 所有统计检验的意义均为0.05。
3结果与讨论
3.1采样点的气象条件
表1总结了抽样期间的小时气象数据。 台湾春季,夏季,秋季,冬季分别是3月至5月,6月至8月,9月至11月,12月至2月。
Mean a (SD b ) Min–max Median Q 1 –Q 3
Wind speed, m s minus;1
Spring 1.7 (1.1) 0.0–7.2 1.5 0.9–2.4
Summer 1.7 (1.0) 0.0–8.8 1.4 0.9–2.3
Autumn 1.3 (1.1) 0.0–10.0 1.1 0.5–1.9
Winter 2.0 (1.2) 0.0–7.3 1.8 1.1–2.7
Wind direction c
Spring NNW–NNE
Summer NE–E
Autumn NNW–NNE
Winter NNW–NNE
Temperature, °C
Spring 26.0 (3.7) 13.5–34.8 26.2 23.6–28.7
Summer 28.6 (2.5) 22.7–35.3 28.3 26.6–30.4
Autumn 26.9 (3.2) 14.8–35.0 26.9 24.9–29.1
Winter 22.0 (4.1) 11.1–34.1 21.9 18.9–25.1
Relative humidity, %
Spring 68.9 (10.3) 31.0–91.3 69.9 61.5–76.9
Summer 74.1 (9.8) 29.6–93.7 75.7 67.2–81.8
Autumn 75.4 (11.2) 25.9–99.6 76.9 67.3–84.0
Winter 70.1 (13.3) 16.2–99.9 71.9 61.0–80.2
a Observation number N=5,196 for spring, N=5,341 for summer,
N=6,578 for autumn, N=5,096 for winter
b Standard deviation
c Prevalent wind direction
表1监测点的小时气象资料
图2显示了不同季节的小时风速和风向分布。 春季,夏季,秋季和冬季的平均风速分别为1.7,1.7,1.3和2.0 m / s -1。 冬季平均风速
明显超过其他季节(均P lt;0.001)。秋季平均风速最低(均P lt;0.001)。 春季和夏季的平均风速也没有显着差异(p = 0.456)。 除夏季外,主要风向在北西北(NNW)和北北东(NNE)之间,主要风向在东北(NE)和
东(E)在夏天被观察到。 春季,夏季,秋季和冬季的平均气温分别为26,29,27和22℃。 春季,夏季,秋季和冬季的平均相对湿度分别为69,74,75和70%。
图2不同季节小时风速和风向分布
3.2采样点的BC浓度
表2总结了整个采样期的小时BC和PM 2.5浓度。根据长期测量结果,BC浓度与PM 2.5浓度呈显着正相关(R Pearson =
0.791,p lt;0.001)。春季,夏季,秋季和冬季的平均BC浓度分别为3.20,2.00,3.69和4.40mu;g/ m3。此外,春,夏,秋,冬季平均PM 2.5浓度分别为35.1,18.4,38.5,43.2mu;g/ m3。测量结果表明,冬季BC和PM 2.5浓度明显高于其他季节(BC和PM 2.5均为p lt;0.001),夏季观察到最低平均BC和PM 2.5浓度季节(BC和PM 2.5均为p lt;0.001)。冬季的BC和PM 2.5浓度分别比夏季高出约2.2倍和2.3倍。
此外,春季,夏季,秋季和冬季,BC浓度分别约为10.2,12.2,10.4和10.8%,PM 2.5的不同季节BC含量显着不同(均P lt;0.001 )。
Mean a (SD b ) Min–max Median Q 1 –Q 3
BC, mu;g m minus;3
Spring 3.20 (1.69) 0.45–15.13 2.84 2.02–3.95
Summer 2.00 (1.19) 0.25–13.65 1.75 1.19–2.49
Autumn 3.69 (1.75) 0.46–16.04 3.43 2.43–4.68
Winter 4.40 (2.07) 0.42–17.65 4.12 2.89–5.55
PM 2.5 , mu;g m minus;3
Spring 35.1 (18.0) 1.9–162.5 32.2 21.4–46.7
Summer 18.4 (10.9) 0.8–84.6 15.3 11.0–22.6
Autumn 38.5 (18.5) 1.7–147.6 36.7 25.1–50.3<!--
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