网络监测下的美国东南部颗粒物质和可见性趋势外文翻译资料

Trends in Speciated Fine Particulate Matter and Visibility across Monitoring Networks in the Southeastern United States

Patricia F. Brewer Visibility Improvement State and Tribal Association of the Southeast, Asheville, NC

Joseph P. Adlhoch Air Resource Specialists, Inc., Fort Collins, CO

ABSTRACT

Trends in fine particulate matter 2.5 m in diameter (PM2.5) and visibility in the Southeastern United States were evaluated for sites in the Interagency Monitoring of Protected Visual Environments, Speciated Trends Net-work, and Southeastern Aerosol Research and Character-ization Study networks. These analyses are part of the technical assessment by Visibility Improvement–State and Tribal Association of the Southeast (VISTAS), the re-gional planning organization for the southeastern states, in support of State Implementation Plans for the regional haze rule. At all of the VISTAS IMPROVE sites, ammonium sulfate and organic carbon (OC) are the largest and sec-ond largest contributors, respectively, to light extinction on both the 20% haziest and 20% clearest days. Ammo-nium nitrate, elemental carbon (EC), soils, and coarse particles make comparatively small contributions to PM2.5 mass and light extinction on most days at the Class I areas. At Southern Appalachian sites, the 20% haziest days occur primarily in the late spring to fall, whereas at coastal sites, the 20% haziest days can occur through out the year. Levels of ammonium sulfate in Class I areas are similar to those in nearby urban areas and are generally higher at the interior sites than the coastal sites. Concen-trations of OC, ammonium nitrate, and, sometimes, EC, tend to be higher in the urban areas than in nearby Class I areas, although differences in measurement methods complicate comparisons between networks. Results sup-port regional controls of sulfur dioxide for both regional haze and PM2.5 implementation and suggest that controls of local sources of OC, EC, or nitrogen oxides might also be considered for urban areas that are not attaining the annual National Ambient Air Quality Standard for PM2.5.

INTRODUCTION

Visibility is a term that refers to the color, contrast, and outline of objects viewed in a landscape. Particulate mat-ter (PM) and gases in the atmosphere scatter or absorb light and reduce visibility by reducing the clarity and distance that can be discerned by the human eye. Re-gional haze describes the cumulative visibility impact from numerous air emission sources across a broad geo-graphic region.

The 1977 Amendments to the Clean Air Act set a national visibility goal to prevent “any future, and rem-edy any existing, impairment of visibility in mandatory Class I Federal areas” that results from manmade air pol-lution. In 1999 U.S. Environmental Protection Agency (EPA) promulgated regional haze regulations to address visibility at 156 designated Class I areas (national parks 6000 acres and wilderness areas 5000 acres).1 The Re-gional Haze Rule calls for states to establish “reasonable progress goals” for each Class I area to improve visibility on the 20% haziest days and to prevent visibility degra-dation on the 20% clearest days. States are to evaluate their contributions to visibility impairment at Class I ar-eas both within and outside the state and to develop long-term control strategies to reduce emissions of air pollutants that impair visibility. The national goal is to return visibility to natural background levels by 2064.

Using the period 2000 –2004 as the baseline period, states are to evaluate progress in improving visibility by 2018 and every 10 yr thereafter. State Implementation Plans for the first phase of the regional haze regulation are due in December 2007. The southeastern states illustrated in Fig-ure 1 are working together through a regional planning organization, Visibility Improvement–State and Tribal As-sociation of the Southeast (VISTAS) to conduct the tech-nical analyses to support the regulatory planning of the states for regional haze and related air quality issues.

The National Ambient Air Quality Standard for PM was revised in 1997 to set annual and 24-hr limits (15 and 65 g/m3, respectively) for particles with diameters 2.5 m (PM2.5). In December 2004, several counties in the southeastern states were designated as not attaining the annual PM2.5 standard. These counties include several urban areas near Class I areas, for example: Atlanta, GA; Birmingham, AL; Charleston, WV; Louisville, KY; and Chattanooga and Knoxville, TN (PM2.5 design value for years 2002–2004 in these cities ranged between 15.7 and 17.5 g/m3).2 By April 2008, affected states are required to submit a State Implementation Plan demonstrating con-trol strategies to attain the annual PM2.5 standard by April 2010.

This paper summarizes current fine particle and visi-bility conditions at Class I areas in the Southeastern United States and compares fine particle loadings at Class I areas with nearby urban areas in the region. These ana-lyses are being used by VISTAS states to better understand source contributions to PM2.5 and regional haze in the Southeastern United States and to design effective emis-sions control strategies for State Implementation Plans.

EXPERIMENTAL WORK

Fine Particle Measurements

Fine particle mass and components are being measured at several sites in the Southeastern United States. The loca-tions of the 18 Class I areas in the VISTAS region (plus Breton Wildlife Refuge located on the Louisiana coast of the Gulf of Mexico) and the locations of monitoring sites included in analyses described in this paper are illustrated in Figure 1.

The Interagency Monitoring of Protected Visual En-vironments (IMPROVE) network monitors fine particle concentrations at Class I areas throughout the United States,3 including 15 of the 18 Class I areas in the VISTAS region. IMPROVE collects fine particle samples on f

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网络监测下的美国东南部颗粒物质和可见性趋势

帕特里夏·f·布鲁尔(东南部国家和部落联盟的可见性改进,阿什维尔,数控)

约瑟夫·p·安道夫( 空气资源专家,Inc .,柯林斯堡有限公司)

摘要

颗粒物质PM2.5（直径2.5米）和可见性趋势是美国东南部评价跨部门网站的监控，保护视觉环境,网络的扩展趋势、气溶胶研究和东南部研究网络的主要手段。这些分析是南部落协会和能见度的提高技术评估的一部分，对东南部进行规划组织是为支持和实施计划区域雾霾的规则。经观测网站发现，硫酸铵和有机碳(OC)分别是20%的雾霾天和20%的最清晰的天的最大的和第二大的贡献者。矿物质、硝酸盐、元素碳(EC)、土壤和粗粒子作出的贡献相对较小，PM2.5质量和雾霾天是阿巴拉契亚这个地区大多数天气的情况。在南阿巴拉契亚网站,20%的雾霾天主要发生在春季后期，而在沿海站点,20%雾霾天可以发生在全年。一等级的硫酸铵在内部网站中显示阿巴拉契亚本地区附近的城市高于沿海站点。硝酸铵,的浓度有时会倾向于在城市地区高于阿巴拉契亚附近地区,尽管不同的测量方法在不同的网站之间比较复杂，但是控制区域的二氧化硫地区雾霾和PM2.5实现的支持以及显示对当地的OC、EC、氮氧化物的控制，都可以被认为是考虑城市地区不达到PM2.5的年度国家环境空气质量标准。

介绍

能见度是一个术语,指的是颜色,对比和对象的轮廓。大气中的微粒物质(PM)和气体散射或吸收光线可以,由人眼分辨降低能见度、降低清晰度和距离。影响形成雾霾天和能见度的的空气污染源来源广泛地理范围。1977年的《清洁空气法》修正案设立了一个国家能见度标准,限制“任何未来,任何现有的可能损伤可见性的污染物排放”,即人为的空气污染。1999年美国环境保护署(EPA)发布区域雾霾法规，解决了在未来156年内本地区(国家公园6000英亩和荒野地区5000英亩)的制定可见度。明确了雾霾的排放规则，要求各州建立“合理的发展目标”为把本地区每一个地方的能见度提高20%，并防止20%的清晰的天能见度降低。通过评估来决定他们的对可见性的贡献，是否损伤阿巴拉契亚在内的国家地区的发展，通过长期的控制策略来减少空气污染物的排放对能见度的影响。国家的目标是到2064年恢复可视性自然背景水平。

以2000年作为基线时期,之后每10年进行一次对能见度的评价,。国家实施计划的第一阶段区域雾霾监管将于2007年12月开始。东南部国家形象地展示了通过一个区域规划的组织（东南远景部落协会）一起为可见性的提高和)技术进行分析支持，监管计划的州地区雾霾和相关的空气质量问题。

1997年年度修订的国家环境空气质量标准基本以24小时为限制(分别为15和65 g / m3)的粒子直径2.5米(PM2.5)。2004年12月,东南部的几个州被指定为没有达到年度PM2.5的标准。这些州就包括阿巴拉契亚地区附近的一些城市,例如:亚特兰大,乔治亚州,伯明翰,艾尔,查尔斯顿,西弗吉尼亚州,肯塔基州,路易斯维尔和查塔努加,诺克斯维尔,TN(PM2.5设计值为2002 - 2004年在这些城市介于15.7和17.5 g / m3)之间。2008年4月受雾霾影响的州要求提交一个州实施计划证明控制策略组态方案达到年度PM2.5标准。

本文总结了和比较了目前美国东南部阿巴拉契亚地区,附近的城市地区的区域细颗粒物和可见度的。这些分析正被景观状态更好地理解为对PM2.5和美国东南部地区雾霾的贡献,设计有效的国家危机控制策略实现的计划。

实验工作

细颗粒物质子测量

细颗粒质量和被测组件在美国东南部的几个网站以及阿巴拉契亚地区(加上布列塔尼的野生动物保护区位于路易斯安那州海岸的墨西哥湾)和监测站点的位置包含在分析本文的描述中。跨部门的监控保护视觉环境的提高)网络监控细颗粒物质子浓度在本地区在美国,包括15的类似于本区域远景地区。每隔24小时提高收集过滤器微粒样品。EPA和州和地方机构监视细颗粒物质组件在网络扩展趋势(STN)，网站可以每三天或每六天手机一次城乡使用过滤器样品，东南气溶胶和研究字符化)显示器细颗粒物质浓度配对城乡网站(8网站总)在阿拉巴马州,乔治亚和佛罗里达海湾沿岸的密西西比州，搜索过滤器样品收集每隔三天(每天在亚特兰大,佐治亚州)。本地区改善监控开始于1988年和1993年之间。将显示器安装在其他网站是在2000年。搜索业务始于1999年,而本文STN网站报道在2001年或2002年开始监控。

三维样本收集和分析网络使用类似的方法,但对通过不同程序之间复杂的监测结果的相互比较。所有三维网络收集PM2.5的聚四氟乙烯,尼龙,石英过滤器。对于所有的网络,聚四氟乙烯过滤器是加权重量分析地定义PM2.5。提高使用x射线荧光光谱仪和质子弹性散射分析分析元素。搜索使用光谱仪,STN使用能量色散光谱仪分析元素。改善和STN定义“土壤”的加权和铝、钙、铁、硅、钛。搜索定义“主要金属氧化物”(类似于细土)的不同的加权和这些元素和钾。

提高使用碳酸钠剥夺在尼龙过滤器示例入口去除酸性气体，搜索使用碳酸钠和柠檬酸的溶蚀上游的聚四氟乙烯/尼龙/玻璃纤维过滤包re-move酸性气体和氨(NH3),分别。一些STN取样器使用一个氧化镁剥夺去除酸性气体在尼龙过滤器。网络分析的所有三个尼龙过滤器使用硫酸离子色谱和报告(SO4),氯(Cl),硝酸(3号)。(原子价是为了简便起见,我们省略了)。搜索具非挥发 NO3在捏造NO3聚四氟乙烯过滤器。STN和搜索两个报告铵(NH4)。搜索使用柠檬acid-coated纤维素过滤在聚四氟乙烯过滤器捕捉挥发性NH4;STN没有。提高推断NH4生活浓度的浓度SO4和排名的假设都是完全由NH4中和硫酸铵,(NH4)2 SO4和NH4NO3硝酸铵。为了验证这个假设，提高了部分网站风景地区的检测,分析了尼龙过滤器对NH4(1997年开始为多利杆,谢南多厄,大烟山国家公园，除阿巴拉契亚山脉南部和沿海站点之外的地区

石英过滤器是用于分析碳，搜索使用碳剥夺上游的石英滤波器去除有机气体样品。提高使用备用石英过滤器的一小部分样本估计的程度吸附有机气体。STN数据报道美国环保署空气质量系统网站不包括碳构件的校正因子。无论环保署评估碳备用过滤器和现在推荐一个校正因子的STN监测r品牌的分离颗粒有机碳(OC)元素碳(EC)的操作定义。改善和搜索使用热光学反射率(TOR),而STN使用热光学透光率(合计)碳分析。EC分离的温度是更高的比TOR。使用合计方法、STN报告更高价值OC和EC值低于改善和搜索。网络工程使用的所有三个质量乘数为1.4占物种与碳有关。

提高使用第二个聚四氟乙烯过滤器收集粒子直径10米(PM10)。搜索使用分开取样器收集PM10。STN不衡量PM10。粗质量计算的PM10和PM2.5的区别,可以计算出改善STN和搜索而不是网站。之间的差异对PM2.5质量测量重量分析地过滤和重建质量是其作为一个身份不明的报道。身份不明的组件可能是积极的还是消极的,积极的和消极的工件的最终结果是过滤器对无边无际的物种比重错误。

根据2000-2003年的数据，远景地区改善网站报道。数据与搜索相比2000年和2002年-， 2002年STN6的数据完整性需求由EPA跟踪进展概述区域雾霾规则， (有效数据的一年中75%天,在每个季度的50%)采用并应用于改善,搜索和STN数据集。

消光的计算

消光法是测量可以估计能见度的测量(或模拟)浓度s细颗粒物质质量的组件。总消光由光的散射光的粒子和吸收气体(如。(例如,二氧化氮)和粒子。,吸光碳)。化学成分、大小、形状、粒子的混合物与其他化学成分影响消光的效率。粒子的尺寸范围0.1 - 1 m最有效地散射光。(NH4)2 so4和NH4NO3粒子s吸湿和吸收越来越更多的水在高相对湿度(RH)。SO4 粒子s也影响吸水的酸度;完全中和(NH4)2 SO4吸收更少的水比酸性硫酸氢氨(NH4HSO4)或硫酸(H2SO4)。一些OC物种吸收水分,但数量是可变的和良好定义的。

EPA指导计算消光,11个基于定义的协议改进计划,12 - 15后分析。灭绝(散射或吸收)乘以每个物种效率测量物种质量。粒子的组成是假定作为如果在外部混合每粒子(单个化学物种),尽管粒子实际上发生在内部混合物不同的化学物种的灭绝(化学的相互作用可以改变效率)。SO4假定为完全中和。(NH4)2 so4 灭绝·效率和NH4NO3外界以为是平等(3 m2 / g),低于OC质量(OCM;4 m2 / g)。散射增强因素包括NH4)2 so4和NH4NO3，增加散射RH更高。月平均气候代表“增强因素适合用于计算每个类我区域。测量OC乘以1.4倍占其他与碳 有关的化学物种总OCM。值为10的逆高阻表(1毫米)添加到帐户灭绝是因为散射的分子在清洁大气(瑞利条件)。消光计算的不确定性包括以下几点:(1)测量方法对细颗粒物质质量和成分;(2)因素用来计算总OCM;(3)的假定灭绝效率好质量不明组件的组件和粗糙质量;(4)缺乏c贡献身份不明的好质量,和(5)假定的RH的散射增强因素。提高指导委员会目前重新观看用来计算的假设光消失和将建议修改上面的假设基于最新数据。16、17本文并不试图解决当前的假设或潜在的准确性对这些假设的修改。

结果

一级区域的可见性和细颗粒物质远景的趋势

远景地区改善网站的完整数据集接收是在2000 -2003，EPA所定义的“指导区域雾霾统治下跟踪进展。“三个网站有效数据均来源于2001 - 2003,而不是2000年。只有2年圣马克的有效数据、,数控和只有1年的有效数据,GA,闪亮的石头,数控。后者四站点,贡献可能扭曲了小样本大小可用数据和季节性的偏见。所有的提高、STN和搜索网站中使用季度分析满足EPA数据完整性标准说明2002(50%的天本季度有有效数据。)布列塔尼人,洛杉矶每年没有年会议对最低标准,但数据满足季度标准的是2002年第一和第三季度。

(NH4)2 so4也是最大的细颗粒物质贡献者，唯一的例外是闪亮摇滚，NC，其中，对20％的最清晰的日子里，显示了所有的VISTAS IMPROVE网站的最低灭绝。闪亮摇滚，1621米标高，可在最清晰的天边界层之上气团的区域交通的影响。因为只有1在闪耀岩年（2003年）满足这些分析建立的数据完整性标准，这些结果可能是偏斜的与其他位点相比，但并不与现场的地形不一致。有缺失数据的其他网站显示出类似的（NH4）2SO4到附近站点，完整记录的贡献。

OCM的第二大因素细颗粒物质，质量和消光在风景类没有天我地区20%(。20%的最清晰的日子OCM消光的第二大因素在所有的沿海站点和大多数内部网站上。20%的最清晰的天,OCM可以超过(NH4)2 so4在一些沿海提高网站和NH4NO3质量,质量在所有的网站。因为的吸湿特性(NH4)2 so4 NH4NO3,这些组件还提供更多的灭绝明显天20%

OCM。NH4NO3、EC和细颗粒物质细土有小贡献的质量和消光法在大多数日子。在沿海站点,细土有较大的相对贡献灭绝和质量比在阿巴拉契亚山脉南部的网站。粗在阿巴拉契亚山脉南部沿海站点质量高于网站,可能是因为海盐的存在。因为分配给粗的消光效率低质量,这个组件的贡献是消光低的网站。

NH4NO3灭绝较高的部分贡献最清晰的日子比没有的日子,虽然绝对贡献最明显(1 - 9 Mmdays之间相似。在美国东南部,NH4NO3的形成通常是有限的可用性大气中氨。18 NH3优先与哌嗪反应中和两个负电荷的离子。直到SO4粒子完全中和,可用小NH3和硝酸反应(硝酸)和NH4NO3形式。NH4NO3的形成依赖于温度和RH。因为NH4NO3挥发温度升高时,NH4NO3风景类我地区的最低浓度在夏季和冬季最高。

南阿巴拉契亚和内部改善网站,20%没有天5月至10月最有可能发生。20%的最清晰的天最经常发生在凉爽的冬季。南部和沿海改善网站,20%没有天发生。光散射测量浊度计在大烟山国家公园,猛犸洞穴,谢南多厄国家公园是低估了通过提高默认假设没有天,高估了theclearest天。19替代假设增加OCM乘数和反映更大的消光效率SO4、NO3、和OCM更大规模concentrations16 17导致略大灭绝的20%没有天,明显天灭绝的20%略低。他们不改变的结论雾霾在本地区风景地区由SO4 OCM的重大贡献。

细颗粒物质质量的组件的相对重要性不同季节和空间, (NH4)2 so4最高是的在阿巴拉契亚山脉南部夏季和内部网站但不变量季节性的南部和沿海站点。注意,NH4NO3高架在冬季(季度1和4)在猛犸洞穴和其他网站相比。还要注意细土PM2.5质量是最大的组成部分在2002年夏天季度大沼泽地,而SO4夏天季度质量是至少在大沼泽地。细土是偶然地升高佛罗里达改善网站(和在其他提高网站在较小程度上)在夏天,因为细沙尘从非洲(撒哈拉Desert20)。当气团影响运输从大西洋和非洲大陆,SO4质量很低。一个大火灾的影响奥克弗诺基附近的2002年5月,GA,说明在第二季度的平均OCM升高奥克弗诺基。

网络测量比和对资源影响

VISTAS使用2002年作为基准年排放清单和空气质量模拟两个区域霾PM2.5和国家实施Plans.21为了评估在I类及附近市区PM2.5质量的相对贡献，每季2002年PM2.5质量平均组件在好转，附近STN和搜索网站进行了比较。 2002年第三季度（七月，八月和九月）的PM2.5质量平均组件在南阿巴拉契亚区域在图5中，并在海湾地区选定的网站和大西洋沿海地区，如图6的平均粒子浓度说明2002年（一月，二月和三月）的第一季度相同的网站在图7和图8伯明翰，AL的说明;肯塔基州路易斯维尔;查塔努加和诺克斯维尔;和佐治亚州亚特兰大是PM2.5未达标地区。

SO4测量方法是在三个网络相媲美，而且测量不确定度是SO4比PM2.5的其他组件低。在3季度（七月，八月和九月）SO4值非常相似（6-9克/立方米）对面的SNT提高，并在阿巴拉契亚山脉

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