北京PM2.5来源贡献量季节性趋势外文翻译资料

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北京PM2.5来源贡献量季节性趋势

文章发表于《大气环境》·2005年七月

Mei Zheng a, ? , Lynn G. Salmon b , James J. Schauer c , Limin Zeng d ,

C.S. Kiang d , Yuanhang Zhang d , Glen R. Cass a,{

a School of Earth and Atmospheric Sciences, Georgia Institute of Technology, Atlanta, GA 30332-0340, USA

b Environmental Science amp; Engineering Department, California Institute of Technology, Pasadena, CA 91125, USA

c Environmental Chemistry and Technology Program, University of Wisconsin-Madison, Madison, WI 53706, USA

d College of Environmental Sciences, Peking University, Beijing 100871, China

Received 25 August 2004; accepted 7 March 2005

文章摘要：

北京2000年每季度中一个月间五个城市和农村区域的24小时PM_2.5样品日间隔浓度。样品每月在每个站点被组合成一个复合有机示踪剂分析了GC / MS(气相色谱法/质谱)。北京与美国的大城市在数据上PM_2.5和健康有机碳浓度相对高得多，年均101 和 20.9mu;g/m³。在北京有超过一百种有机化合物，包括PM_2.5重要来源的独特示踪剂。使用化学质量平衡受体模型（CMB）进行精细OC的来源分配，与作为拟合示踪剂的颗粒相有机化合物组合。碳质气溶胶和主要离子

（硫酸盐，硝酸盐和铵）平均占PM2.5质量的69％。北京每年的PM_2.5质量的主要来源分布在超过五个类别，确定为灰尘（20％），二级硫酸盐（17％），二级硝酸盐（10％），煤燃烧（7％），柴油和汽油排放（7％），二级铵（6％），生物质气溶胶（6％），香烟烟雾（1％）和营养性碎屑（1％）。我们发现一月份PM_2.5质量浓度最低

（60.9mu;g/m³），此季节含碳气溶胶对PM_2.5质量的贡献最大，占57％的质量。在冷暖季节，煤燃烧和生物质气溶胶贡献的PM_2.5质量增加，10月份微粒质量为20.9％，1月份为24.5％。生物质气溶胶的贡献在秋季达到顶峰。 2000年4月，沙尘暴的影响非常大，尘埃占PM_2.5质量的36％。平均来说，该模型覆盖了北京PM_2.5质量浓度的88％的来源。

1. 介绍

中国首都北京正面临着非常严重的空气污染问题，包括在大气中极高浓度的悬浮颗粒。中国在1996年已经颁布了一套国家空气质量标准PM₁₀（空气动力学直径在10mu;m以下的颗粒）; 然而，与美国不同，中国还没有限制PM_2.5排放（Wei et al.，1999）。本研究中在北京五个地区的PM_2.5年平均浓度测定值是101mu;g/m³，类似于He等报道的平均值。（2001）车公庄地段115mu;g/m³，清华地段127mu;g/m³。相比之下，在美国，休斯顿测量平均值PM_2.5的浓度仅为21mu;g/m³（Frazier等，2002），匹兹堡15.5mu;g/m³（Wittig等人，2004）和在巴尔的摩21.0mu;g/m³（Landis et al.，2001），欧洲的21个采样点数据分布在3.7到44.9mu;g/m³之间（Hazenkampvon Arx et al.，2004）。这样高的空气中微粒浓度会使能见度严重下降。戴维斯和郭（2000）对于中国五个城市的空气颗粒物特征的研究表明这些城市的污染主要是由于碳含量很高的粒子。据报道，1999年6月在北京实地研究中，北京光散射系数和光吸收系数小时平均值明显高于美国城市地区，而微量的相关颗粒燃烧贡献北京地区主要的光散射（Bergin等，2001）。由于非常需要控制北京的颗粒物浓度，以提高能见度，保护人体健康，减少生态破坏（Chameides等，1999），清楚了解这些空气中的微粒的组成，浓度和来源是有必要的。来源解析与测量的空气质量联系起来，是制定有效和高效的空气污染控制措施的关键。

在本文中，采样时间为2000年一月，四月，七月，和十月，在北京包括农村和城市地区五个站点同时进行GC-MS分析，得到北京可吸入颗粒物和有机提取物的详细信息，这表明了可吸入颗粒物的主要来源。丹等人最近的研究（2004），利用元素碳（EC）、有机碳（OC）及微量元素，以确定北京PM2.5的来源。然而，这是第一次以有机示踪剂为基础的CMB模型应用于来源的定量分配，有助于使北京有机碳和细颗粒物浓度数据更加精细。

2．实验方法

2.1 采样

PM_2.5样品收集从五个网站在北京与采样器制造的商业采样器组件已被广泛用于在过去（萨蒙等人，1994；乔杜里等人，，2001）。在这项研究中的采样位置显示在补充材料图S1。北京大学（北京），中央北京西北13英里，位于北京大学校园内的一个五层楼的屋顶，四周是拥挤的交通、住宅、研究院、电子公司。靠近机场的地点是北京市中心东北19英里。取样器位于一个一层办公大楼的屋顶上，周围是轻工业活动，交通很少。位于北京市中心25公里的永乐店现址（CH）的样本被轻工业和住宅活动所包围，收集在靠近繁忙街道的二层建筑之上。 明墓地（OT）是一个对照点，位于北京市中心34英里处。 采样器放置在明墓入口附近的一层建筑的屋顶上，周末交通繁忙，旅游活动较高。

在2000年1月，4月，7月和10月期间，以6天为间隔在上述五个地点同时收集24小时PM_2.5样品。其他地方描述了采样程序的细节（Sal-mon et al.，1994）。简言之，将空气以23lpm的流速拉过旋风分离器以除去空气动力学直径大于2.5mu;m的颗粒。 然后在每个24小时的采样周期内，在三个平行滤光器（两个特氟隆滤光片和一个石英纤维滤光片，直径47mm）上同时收集细颗粒。有一个特氟隆过滤器用比色法测量通过离子色谱的铵离子的质量，并进行离子分析（包括硫酸盐，硝酸盐和氯化物）。通过X射线荧光（XRF）测量来自另一个特氟龙滤光片的金属。石英纤维过滤器用于分析有机碳和详细的有机形态。从每个石英纤维过滤器中取出一个冲头（1.5cm ²），用于通过NIOSH热光学方法分析EC和OC（Birch和Cary，1996）。 将每个月的每个位置处的剩余的石英纤维过滤器合并，以形成用于通过GC / MS进行有机形态分析的月度复合物。

2.2 有机形态分析

实验过程与之前研究中使用的相似（Schauer et al。，1996; Zheng et al。，2002）。将以同位素标记的化合物的混合物掺入每个萃取前的样品，包括苯甲醛-d ₆，十二烷-d ₂₆，癸酸-d ₁₉，邻苯二甲酸3,4,5,6-d ₄，苊环十二烷基醚（2005），左旋葡聚糖-¹³C₆（碳-13单形标记化合物），十六烷-d ₃₄，二十一烷-d ₄₂，十七烷酸-d ₃₃,4,4rsquo;-二甲氧基二苯甲酮-d ₈，二氯二十二烷 - d ₅₈，aaa-20R-胆甾烷-d ₄，胆固醇-2,2,3,4,4, 6-d ₆，二苯并（ah）蒽-d ₁₄和六七烷-d ₇₄。样品用己烷（Fisher Optima Grade）超声提取两次，然后用二苯乙烯/异丙醇（2:1混合物）（异丙醇：Fisher Optima Grade;苯：E＆M Scientific Ominisolv苯）超声提取两次。苯在使用前重新蒸馏。通过填充有预焙玻璃棉的管过滤后，通过旋转蒸发器将提取物浓缩至约5mL。在高纯度氮气下将提取物的体积进一步浓缩到0.5mL。将每个提取物分成两部分，一部分由重氮甲烷衍生，在GC / MS分析之前将有机酸转化为甲酯类似物，另一部分储存在冷冻器中供日后使用。

2.3 GC / MS分析

将每个衍生化样品的一微升在Hewlett-Packard GC / MSD仪器内注入GC / MS中，以鉴定和定量有机化合物。 使用的滴管是HP5 MS毛细管滴管（用5％苯基甲基硅氧烷涂覆）。 GC条件为：65℃等温10分钟，温度梯度为10℃/min -300℃，等温保持在300℃，持续22min，He作为载气，流速为1.0mL / min。 GC / MS界面温度为300℃。 通过界面的有机化合物通过电子轰击（70eV）离子化并从50至500amu扫描。 已经准备了数百种正确的定量标准，用于鉴定和定量在环境细颗粒样品中检测到的有机化合物。

测量了包括烷烃，有机酸，多环芳烃（PAHs）和示踪剂化合物如retene和左旋葡聚糖在内的一百一十九种有机化合物。 源和环境微粒中有机化合物定量的不确定度（一个标准偏差）测定平均为720％。 对于PM_2.5质量，OC，EC，Al和Si，平均不确定度分别为3.1％，7.0％，14.8％，4.7％和1.3％。

2.4 受体模型方法

本研究采用的受体为导向的化学质量平衡模型，对北京细颗粒物的贡献来源进行分配。 模拟大气中化学物质平衡的物质浓度是使用美国EPA CMB7.0软件（环境保护局（EPA），1987））的每个贡献来源的线性和。 模型中使用的物种的选择是基于Schauer等人以前的工作。Schauer （1996）和Cass（2000）。

以GC / MS为特征的有机成分的源鉴定技术得到了很好的证明（Cass，1998）。用于诊断空气污染源贡献的有机分子标记技术对于像碳排放高的北京等地区尤为重要。由于北京的完整开发的本地信息资料不可用，因此本研究采用了对环境测量可用的本地信源分布的最佳估计。由于寒冷季节的粉尘和碳排放在这一地区有重大影响，所以通过CMB分析获得真实的本地资料。灰尘剖面由2000年4月25日抽样的EC，OC，Al和Si数据构成，当发生严重的灰尘事件时。对于四月份的环境样本，采用了这种重建的剖面，而在其他季节，灰尘剖面被Zheng等报道的灰尘剖面所取代（2002）。包括初期，中期和最后阶段在内的三个阶段的煤炭排放的化学特征见附表1所示的补充材料以及初始表S2中一部分。由于木屑被用来点燃煤火，测得的煤烟数据中含有一些木烟带来的误差。为了纠正除去木烟雾的特征，通过使用测量的左旋葡聚糖作为木烟的示踪剂除去木烟，改变了煤的形态。改性煤烟在补充材料中列于表S3。这个修改后的资料用于CMB计算煤炭燃烧的贡献。描述柴油机废气，非催化剂装备的汽油动力车辆尾气，营养性碎屑，生物质气溶胶和香烟烟雾的来源描述是从北美以前的研究中获得的（Hildemann et al.，1991; Rogge et al.，1993; Schauer et al.，1999,2001，2002）。使用装备非燃油的汽油车辆，因为这些车辆比装有催化剂的汽车发出更多的颗粒物质。示踪器在本研究中，包括异十九烷，异三十烷和异三十烷都用于香烟源。因此，植物性碎屑或重新悬浮的土壤可能有助于看起来是香烟烟雾。对于源文章的来源。郑等人/大气环境39（2005）3967-3976 3969表示美国排放特征的概况，本研究的来源贡献结果应被视为目前可能拥有的最佳模拟。

3.结果与讨论

在每个样品中鉴定并定量了超过100种有机化合物，包括正烷烃，多环芳烃，正链烷酸，正链烯酸，树脂酸，脂族和芳族二羧酸，以及关键示踪剂有机化合物如左旋葡聚糖。在运输过程中测试保存的有机化合物（Schauer等，1996）以及先前量化的Al，Si，OC和EC数据被应用于CMB模型中以精细分配OC的贡献来源。虽然已知OC测量与吸附和解吸伪影相关，但是有机示踪剂测量不受影响，因为模型中选定的拟合物种主要处于颗粒状态（Schauer等，1996; Turpin等，2000） 。使用相同的过滤器收集硝酸铵和PM2.5质量，因此硝酸铵伪影不影响质量闭合。 CMB7.0软件提供的模型结果的健康指标包括R ²（gt;8），w ²（lt;4），自由度（DF，gt;5），气溶胶质量百分比来源（在80％到120％之间），C / M比（计算到测量浓度的比例，目0.5-2.0）和R / U比（残留与不确定度的比值，lt;2）的绝对值。CMB模式约有30种拟合物种。在每个样品中，每个配件种类的C / M比和R / U比可从CMB输出中获得。平均C / M比为0.96plusmn;0.39（n = 666），而平均绝对R / U比为1.26plusmn;0.91（n = 666）。在北京五个地点测得的EC，OC，离子和有机化合物浓度的月平均值见补充材料表S4。由于考虑到模型能够使用美国的资料来准确分离北京的柴油和汽油车辆颗粒物排放的贡献，本研

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