颗粒物干沉降的综述：测量方法，沉积速度和控制因子外文翻译资料

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颗粒物干沉降的综述：测量方法，沉积速度和控制因子

摘要：过去几十年里，干沉降恶化了环境并导致后续健康影响，所以人们给予了干沉降很高的重视。本文从干沉降研究的总体方案开始；主要内容包括: 不同颗粒物干沉降通量的测量方法，比较众多已出版的干沉降速度的数值和控制干沉降速度的因子。这些工作为干沉降目前的研究以及不同测量方法的局限性提供了一个科学的概述。通过前人的工作，讨论干沉降通量和粒子浓度的关系。本文还讨论了预测干沉降速度的各种数学模型。世界各地的颗粒物干沉降速度用于增强对干沉降影响因子的理解。

关键词 ：干沉降通量；干沉降速度；干沉降模型；颗粒物；气象因子

介绍

通过非降水将颗粒物或气体从大气中移除并传输至地表的过程叫做“干沉降”(Dolske

and Gatz 1985)。干沉降是一个将污染物从大气向自然地表转移的重要途径。干沉降过程可以用三个步骤阐述(Wu et al. 1992)

1.空气动力传输。

2.边界层传输。

3.受体捕获。

过去十年里，由于关注沉降物质影响环境以及后续健康影响，人们增加了对大气沉降的兴趣。干沉降是污染物转移的一个重要途径。在环境中，这个途径里污染物的运动需要被理解明白。

由于城市化和工业化，污染物的产生是必然的。这些污染物会沉积在树木，草，农作物，水体，建筑和人类上。由于这些沉降，有生态和非生态影响（能见度降低）。已有多个评估大气污染物在纪念碑，雕像和建筑上沉积的研究(Dloske 1995)。大气污染物在自然水体的干沉降会恶化水质并可能损害水生生态系统(Zufall et al. 1998)。沉降可以是干沉降或湿沉降。湿沉降可以在降水时排除。

空气污染物可以通过以下方式对人体健康产生危害：（1）它们可以通过呼吸吸附在人体肺部组织上（2）通过干湿沉降过程，它们可以进入陆地和水体生态系统，当生态系统中的产品被人们消费时，就会产生后续健康影响。定量干湿沉降量是至关重要的，因为沉降过程决定了不同污染物在空气中的停留时间和它们投入到各种生态系统的量。

由于成本高和直接测量干沉降的技术难度大，推理方法已被普遍用于估量干沉降(Zhang et al. 2012)。小于3.0mu;m颗粒物容易通过上呼吸道进入支气管和肺部的肺泡并直接造成健康影响(Yang et al. 1999)。一些研究表明，干沉降估量的不确定性大致是由硫和氮引起，每年都普遍研究这两个元素(Flechard et al. 2011; Schwede et al. 2011)。因为颗粒物的干沉降速度强烈依赖于粒径大小，所以与气体相比时，该不确定性更多的来源于颗粒物部分(Petroff and Zhang 2010) 。

在没有沉积的时间段内，大气沉降来源于运输和颗粒物在表面的累积。由于干沉降对环境的影响，许多研究人员已经更关注它了；因此，用多样的方法对干沉降进行测量或估计已经有了飞跃的成绩。大气沉降影响了空气中有毒物质的命运并且控制这些元素从大气中运输到自然地表。干沉降为颗粒物从大气中移除提供了重要的机制，同时也是调节空气中有毒物质负荷的一个重要途径。本文的目的是向研究者们提供技术洞察力（1）回顾了不同的有关干沉降的文献，（2）讨论影响干沉降的各种因素，（3）制表并比较了世界各地的干沉降通量数值，（4）向研究者们揭露了可用于预测干沉降特别是干沉降速度的数学模型并探讨了模型对不同地形条件的稳定性。

污染物的不同来源

空气中的颗粒物是由自然和人为源共同产生的。它们可以通过直接排放进大气中（主要是气溶胶），也可以通过大气中的物理和化学过程（二次气溶胶）（指明在这气溶胶和颗粒物可交替使用）细粒子主要是由工业排放和家用排放，或是由森林火灾产生的。(Zhang and Vet 2006)粗粒子包括了土壤尘和盐粒子(Kaufman et al. 2002)。不同的大陆风场和气溶胶垂直廓线，就算是同一州的气溶胶也可能有有不同的传输路径(Sataka et al. 2004)。 大气颗粒物对气候和环境具有重大影响。这些粒子都会直接（散射或吸收太阳辐射）和间接（增加云凝结核）的影响气候。颗粒物的大气沉降影响了生态系统中许多化合物（例如，硫酸盐，硝酸盐，铵，碱阳离子和重金属）的负荷(Ruijgrok et al. 1995)。大气颗粒物也造成了许多城市空气污染相关问题（例如，降低能见度和呼吸系统疾病等人体健康问题）(USEPA 1996)。

城市地区，大部分排放源是扬尘，扬尘的来源很广泛，包括铺砌和未铺砌的道路，工业区，工业和农业活动。扬尘通常与大气颗粒物中粗粒子部分（gt;2.5mu;m）有关(Sofuoglu et al. 1998)。空气中污染物的干沉降过程受物理，化学和生物因素的影响，它们能在大尺度和小尺度的时间和空间里造成干沉降的大型变种(Ould-Dada et al. 2002)。

大气污染物的干沉降，特别是汞，对陆地和水生生态系统有严重的影响。众所周知，大气中汞的负荷大部分是由气态汞产生的，但颗粒态的汞在不同的隔离环境中对汞的总量有不成比例且很重要的影响。(Fang et al. 2001) 外界颗粒物的干沉降被认为是一个向水生生态系统引入有毒微量元素和重金属的重要途径(Yun et al. 2002)。

为了透彻的了解上面提到的问题，必须对颗粒物的排放，运输，转化和移除方法做多重尺度的量化。干湿沉降是大气颗粒物的两个主要去除机制。即使颗粒物被地表吸附，干沉降也是颗粒物移除过程。湿沉降过程中，颗粒物通过降水被输送至地表。这两种方法与的大气中粒子的移除比率有巨大的尺度效应，大气中针对不同粒径的颗粒物，有不同的数量级 (Seinfeld and Pandis 1997)。

背景

空气资源实验室（ARL）是干沉降网络开发和运营的领导者。1984年以来，因为没有常规直接的测量方法，所以在橡树岭，大气湍流和扩散已经开始运营了专门设计来解决现在面临的干沉降监测的主要问题的网络。由少数几个配套研究站提供的更简单且更常规观测的较大的列阵构成的嵌套网络已经开发了。已开发的干沉降的推导方法（DDIM）沿用了主要常规分析工具，这些工具是正在进行干沉降试验网的美国国家海洋大气管理局（NOAA）使用的。它们现在被选为大气综合研究监测网络（AIRMoN）的干沉降研究的组件。该网络选择了6个地方，13个观测站作为研究起点。

随后，用于记录幅度，空间变化，和美国干沉降趋势的国家干沉降网络（NDDN）在1986年成立了。目前，该网络是作为空气清洁状况与趋势网络（CASTNet）的一个部件运营的。干沉降在CASTNet中不是直接测量而是用推理方法（即，通量是由测量周围环境浓度的产品和模式化得到的干沉降速度来计算的）确定的。在CASTNet里，化学物种包括臭氧，硫酸盐，硝酸盐，铵，二氧化硫和硝酸。臭氧和其他化学物种的环境浓度测量和计算干沉降通量的时间分辨率分别是每小时和每周。

2009年，在萨拉托加温泉的秋季会议上，国家大气沉降组织（NADP）执行委员会接受将大气汞网络作为一个NADP的官方网络。

大气汞网络(AMNet)也就是建立了一个用于测量监测站的大气汞的分指数，这有助于计算汞的干沉降和总沉降。该网站是从自动化且连续不间断的观测系统中得到大气中有关汞的物种的浓度的。

与其它网络一样，NADP欢迎其它组织和科学家的参与。为了真正地了解汞问题，需要更多的监测信息。本节强调了世界的干沉降研究工作的现状。ARL总部开发并改进大气扩散和空气质量模型，它可以跟踪潜在有害物质的运动，包含了空气质量和选定的空气质量参数的沉降尺度，并提供了气候相关性的数据集和对气候变化及趋势的评估。该模型是由Silver

Spring, Maryland 209 10, USA进行操作的，也是NOAA(www.arl.noaa.gov)的一部分。印度文献指出，没有一个类似的干沉降网络用来计算污染物的大气干沉降。

不同通量测量方法的讨论

直接测量方法分为表面分析法和大气通量方法。表面分析法包括叶面提取，树干径流法，质量守恒转折点，航空动力表面，同位素示踪剂，雪样和云滴收集。大气通量方法包括涡动相关法（基于观测塔和舰载机），梯度法，涡动累积法，方差分析法，质量守恒法和多样示踪剂(Fairall and Larsen 1984; Zhang and Vet 2006)。尽管树干径流法通常只适用于温暖的季节，但它还是被多个国家采用为评估森林中硫的氧化物的总沉降通量的简单方法。

一般情况下，大多数直接测量方法很复杂，在监测网络中的常规应用还未有实用性。此外，常规适用性并不代表可以用于预测未来，原因有以下几点：（a）化学传感器不适合无人常规使用（b）成本太高（c）必须要有熟练的技术操作者（d）网络的同一性达不到。空气污染物浓度在这个方法中也可被监测到。

用于收集大气颗粒物的表面有很多种类型，包括滤纸，培养皿，载玻片和特氟龙膜(Chang et al. 1994)。 然而，依然没有大众接受的对干沉降通量采样及分析的技术。由于干沉降通量在大空间和时间尺度内会变化，所以对它的量化很难。使用替代面法来收集干沉降是这样一种技术，因为它可以直接对沉降物质元素进行评估，所以它就能对采样方法和模型数字产品进行对比(Holsen and Noll 1992)。正如上面所说的，以往固体表面的使用一直被用作替代面法。许多研究表明收集器的几何形状对所收集的元素总量有很大的影响。Noll等（1988）对干沉降的研究指出顶部带有油脂的管道的光滑的刀口板可以成为颗粒物干沉降采集的替代面法。油脂是防止颗粒物二次反弹的。用这种表面收集的干沉降与同时间里使用多步模型对完全一样的分流进行测量的结果很一致。带有油脂的代用面法的收集有很多问题，它所收集的干沉降化合物包括了气体和微粒。这种表面并不适合有机化合物的常规采样，因为气相色谱法分析时，很难将分析物从油脂中分离出来。此外，对于用于收集颗粒物的油脂和气态污染物的相互反应是不确定的。与油脂固体表面相比，液态水表面有一些独特的特点。气态污染物的干沉降受大气与地表的抵抗作用共同控制的(Yi et al. 1997)。经过上述讨论，可以推断用于测量干沉降通量的固体代用面法可能不太适合在环境中收集气态污染物。但是无论什么情形下（固体表面或液体表面），将采集的样品运送到实验室进行分析的过程都必须极其小心。还有就是，在以往的研究中，液态水表面与带脂表面的通量比率显示出，对于较高分子量的微粒，此比率被发现是小于1，而对于较低分子量的微粒，它是大于1的。根据这篇文献，测量并模拟得到的与液面采样的得到的气体干沉降通量的相关系数是0.88，这比用替代面法得到的小得多。现在，对两种方法进行权衡。采样的环境条件决定了使用什么特定的表面。

选择液态表面采样器的几何结构来提供最小干扰气流和与光滑表面进行对比。水面采样时，书的深度是没有标准的。Shahin等（2002）用过直径是40厘米和深度是10厘米的碗状液面采样器进行研究。水面采样需要一个额外组件，它是带有蓄水池和水泵的回收系统。若没有这些重要的组件，采样器的长时间暴露会使里面的水饱和。也就是说，对于给定的水量，若污染物浓度大于给定水样的限度，那么长时间的采样会使采样器里的水饱和。这种情形下，干沉降通量会被低估。为了缓和这个问题，水的保留时间尽可能小一些。但如果水的保留时间太小，完成这个采样就需要大量的水。因此，使用水面采样器的限制是适应采样时间和采样地点的污染物浓度的采样器深度。然而水面采样器的表面积比Eagle II排列方式的干沉降采样平面高出15.3倍。因为水面采样器需要更多的表面积，所以与Eagle II相比，它更适合长时间的采样。针对Eagle II的简要说明：“颗粒物干沉降通量的标准运行步骤，浓度测量方法和有关采样器时间和高度的讨论”。 为了评估测量微粒干沉降的水面采样器的能力，钙的干沉降，地壳元素和铅中的人为因素，Yi等（1997）都用水面采样和带脂表面采样进行比较过。他们发现水面采样的钙和铅的通量在统计学上一致的。这一发现表明，这两种表面对大气颗粒物的具有相同的干沉降特征。还有一个相同点是这两种平面都有锋利光滑的边界。经历几个风洞实验后，干沉降平面被设计出了。借助实验，平面上的风场模型可以被评估。

目前，干沉降估算方法经常用于测量空气浓度和模拟干沉降速度。因为用于预测的干沉降速度模型很复杂并且所需要的信息很难获得，所以干沉降通量经常用颗粒物浓度和假定的干沉降速度进行估计。然而，对颗粒物干沉降速度的方法还未达成共识。代用面法师直接测量干沉降的一种方法(Odabassi et al. 2002)。

Goss等（2013）开发并测试了一个内镶大理石的干沉降采样器。随后，他们叫做用一种叫做流动细胞液和显微镜(FlowCAM)的动态图像的粒子分析工具来列举干沉降收集方法。因为大理石表面可以进行后续的颗粒物分离步骤，所以它很适合用于沉降比率的估计。但其它代用面的回收率一般在60%-80%之间。Maro等（2014）在建筑外墙进行颗粒物干沉降的采集，它是一个相对缓慢的过程。这种类型的研究，因为颗粒物会被降水冲刷，所以不能长期采样以提供具有代表性的数据。众所周知，地表的干沉降来源于几个步骤的组合，如重力沉降，布朗扩散，撞击，拦截，热泳，扩散电泳和静电引力(Maro et al. 2014)。重力沉降预想是没有作用垂直表面上的。因此，湍流扩散是干沉降的主要机制。固定在建筑物墙壁上的带脂平面干沉降收集器的干沉降的分析会比建筑外墙的高估。因此，当涉及到实用性时（十几建筑外墙的颗粒物干沉降），颗粒物沉降应该根据建筑物的地点和附近的污染物浓度的数值因素进行修订。此

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