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混合层高度对都市街道峡谷的空气污染物浓度的影响
Patrick Wagner , Klaus Schauml;fer
1 杜伊斯堡-埃森大学生物系 应用气候学和景观生态学部门,德国 埃森市
2 卡尔斯鲁厄理工学院气象学与气候研究学院 大气环境研究部门,德国 加尔米施-帕滕基兴
摘要:城市区域经常会遭受高度的空气污染物浓度。为了去研究混合层高度对都市街道峡谷中繁忙道路上的重要污染物的浓度的影响,一个长期的测量在2011/2012年的冬季以及2012年的早春在德国埃森市的主干道上的街边观测点被实施。考虑的污染物有,,,苯,甲苯和异戊二烯。检测层高度则使用云高仪进行持续不断的检测。
为了研究混合层高度对污染物浓度的影响,斯特格斯分类表被第一次应用到其中。
我们发现即使临近一条繁忙的街道,空气污染物的浓度也会受到混合层高度的强烈影响。新的结果显示浓度的高分位数随着混合层高度增加不断衰减,比低分位数减少的更快。浓度和混合层高度的强有力联系求出了最大浓度系数r,从-0.84到-0.95。通常来说,街道峡谷中空气污染物的最大浓度和混合层高度的联系比平均浓度与其的联系要更紧密。浓度是受混合层高度影响最小的污染物,因为它主要是次级污染物。
关键词:遥感,云高仪,混合层高度分类,空气污染幕,,,VOC,异戊二烯
1.简介
城市区域通常受到很强的空气污染影响,这主要是由于很强的排放和化学排放过程。但是,高度的空气污染物浓度不只是大量排放造成的,也有气象情况的原因。风速,风向和混合层高度一样都是影响交换进程和地面排放分布的重要因素。混合层被定义为临近地面的污染物或排放成分夹带到其中的大气层,并被对流或大约为1小时的断流垂直分布(Seibert et al., 2000)。混合层内的混合物是均匀混合。混合层高度是混合层的上极限,强力的湿度垂直渐变和其它化学惰性的空气混合物也可以被找到(Stull, 1988)。
因为混合层高度与逆温现象,强力的垂直风切变和垂直湿度与污染物浓度减少有着关联,遥感技术就非常适合监控混合层高度:激光雷达和迷你雷达比如云高仪(Wiegner et al., 2014),声音探测和探距(比较可看Emeis et al., 2004, 2007, 2009, 2012),无线电声波探空系统都可以用于这个研究。每个技术都有它自己的优缺点(Seibert et al., 2000),在这项研究中,云高仪被部署,用于测量混合层高度。在缺少低云层和降水时,云高仪也可以很好的估计混合层高度。这些仪器,原本被设计于监控云底高度,是非常容易掌控的,在今天仍经常使用并且不会用声音或光污染周边环境。此外,云高仪还比其他地面遥感设备遥感仪器有优势,比如高功率激光雷达。通常,云高仪拥有整个上百米重叠的下层高度,因此浅的混合层高度能否被检测对于激光雷达来说是个有挑战的任务。最近,云高仪的优势在一篇综述论文中被讨论。
以前在城市,郊区和机场的空气污染研究揭露了空气污染物浓度与持续监控的混合层高度直接存在重大的关联。Schauml;fer et al.(2006)表明混合层高度可占近地污染物浓度变化的50%以上,尤其在冬天和代表城市背景的地方。如果混合层高度靠近地面,城市区域的空气污染可高度归结于在浅混合层的排放污染物的累加。Schauml;fer et al.在2006年时并没有通过每日平均值发现污染物浓度与一条繁忙道路上的街道峡谷直接的显著关联。Wagner and Kuttler (2014)阐明了分组混合层高度在200m的值和每个混合层高度组的最大和平均值浓度之间的关系。因为其他气象学因素比如风速也会很大程度上影响浓度,从统计分析上来看,导出混合层高度影响的最好方法似乎是使用混合层高度分类去进行相关分析。Rost et al. 在2009年也采用了这种方法,去分析德国4个城市的混合层高度与之间的关系。然后agner and Kuttler开始使用更精确的方法进行详细分析。斯特格斯的分类方法被应用于分别建立一个合适的分类宽度和分类数。混合层高度中多种污染物的平均值,中位数,极大值,极小值和不同浓度的分位数已被研究。
目前研究中的污染物有 ,,挥发性有机物。挥发性有机物中选取了苯,甲苯和异戊二烯因为它们是重要的有机物并且反应区分很大。苯是由道路交通排放并且它的龙都被Directive 2008/50/EC所限制因为它是致癌的。甲苯也主要来源于人为源,主要是道路交通和溶剂的应用,是城市大气浓度中最多的有机物。最后,异戊二烯,来源于人为源和生物源,是都市地区臭氧形成的特殊原因,因为它的活泼性。所有的浓度都测量德国埃森市一条主干道的都市峡谷中。
开头,我们介绍了测量任务和应用方法。在分析混合层高度和浓度的关系之前,云高仪测得的混合层高度的有效性将被似真检查,并与无线电探空仪所测得的混合层高度值相比较。最终,混合层高度与被测量污染物的不同分位数,平均值浓度之间的相关分析结果将被讨论并下定论。
2.材料与方法
2.1 测量地点与时间
为了研究2011/2012年冬天和2012年初春期间德国埃森市混合层高度对污染物浓度的影响,我们进行了一项研究。埃森市位于德国西部的鲁尔集合都市(一个拥有五百二十万人口的都市区域)的中心区域。埃森市拥有大约570,000人口。
混合层高度在大学校园内的气象监控站使用云高仪进行测量(由杜伊斯堡-埃森大学应用气候学和景观生态学部门进行实施)。站点坐落于埃森市中心的西北方向1公里处。混合层高度的测量从2011年12月21日到2012年4月15日。
由云高仪测得的混合层高度与无线电探空仪所采集的数据相比较。无线电探空仪由名为德国联邦气象局的德国国家气象服务处在艾森市南部的站点所测量,大约距离校园内云高仪7公里。无线电探空仪海拔位置为147m,而校园站点的高度则为56m。
,,挥发性有机物的浓度在一条叫做Gladbecker Straszlig;e的 4路繁忙主干道上测量。测量站坐落于埃森市中心北面2公里外的主干道中的街道峡谷。与云高仪所在的气象站仅隔1.4公里。
在整个测量周期(2011年12月21日到2012年4月15日)中,,的数据都是可获得的,苯,甲苯和异戊二烯在2012年2月28日到2012年4月3日间测量。更多的数据信息在接下来的部分中被提供。
2.2 测量技术和数据处理
2.2.1 和
,的数据由北莱茵-威斯特法伦州国家自然,环境,消费者保护机构提供。采集数据的Gladbecker Straszlig;e交通站属于LANUV NRW环境保护署的空气质量监控网络。在站点网络中使用的原位测量技术符合欧盟管理和提升空气质量的2008/50/EC规定。 浓度使用SAA环境部AC 32M分析仪和化学发光法进行测量。 浓度每天与测试气体检验一次。品质测量遵照欧洲标准EN 14211。通过夏普5030i Thermo Scientific beta;射线吸收法进行检测。的质量测量受到欧洲标准EN 12341所记录的浓度的参考方法所控制。
每小时的平均值浓度是可获得并用于分析工作。
2.2.2 挥发性有机物
苯,甲苯和异戊二烯使用来自Synspec b.v的GC 955在线气相色谱仪每半小时检测一次。它的紧凑设计使得它非常的便携,同时,它可以很容易的在测量地点使用。GC 955配备了内部浓缩台和光离子化探测器。样品每三十分钟内需要二十分钟去完成,并且在被GC-PID系统分析之前需要使用Tenax GR进行浓缩。为了避免由错误的峰值检测导致综合错误,每个色谱图都会被立刻校验。尽管检测限制被估计在0.02ppb,基于信噪比为3 ,小高峰值低于检测极限,还能够从噪音中区分开来,表现出的系统性多于随机性。然而,这些小高峰也用于分析,并且它们的水平被设到检测极限的一般即0.01ppb。只有异戊二烯低于检测限制的峰值被识别了出来。
2.2.3 云高仪测出的混合层高度
我们使用Vaisala CL51型云高仪进行混合层高度的检测。这是一种人眼安全的激光雷达系统,携带有单透镜技术。同时还使用了波长910纳米的激光二极管,可以覆盖比地平面高4000米的范围。激光脉冲则用来切割大气中的小型微粒并检测反向散射光。在地平面大约50米之上,有效的排放重叠和反向散射光被用于检测颗粒层。反向散射光信号在高度和时间上抑制噪声的分布很平均。反向散射光信号提供了10米的空间散射率。滑动平均值从80米一直计算到200m。到了更高的海拔之后,海拔每增加了100米平均值增加了20米。增加到900米以上时,滑动平均值占据了240米。然后,临时的滑动平均值由空间平均值所决定。每间隔16秒。时间平均值将被计算,所以它可以成为16秒的时间分析率。尽管激光频率是6.5千赫兹。根据信号的噪音强度,数据的平均周期在14分钟到20分钟之间。
云高仪的工作是全自动的。在运转期间,校准系数在控制激光功率确保长期稳定性期间一直保持有效。窗口透射是用来表示由于表面沙尘所导致的信号丢失。
时间和空间平均垂直的反向散射配置包括了近地表的气溶胶层的信息,这些信息是用梯度法和MATLAB为基础的软件去测量混合层高度的。软件是在持续更新的。使用梯度方法是因为它相对的比较强健,但是需要和其他方法一起从云高仪测量的值中得到混合层高度,也就是所谓的变量方法和微波方法。但是,垂直梯度的最小值(这里的最小值指的是梯度中的最小负数值)被看做混合层高度的象征,因为它假设在最高混合层中的颗粒浓度有着强烈的衰减迹象。极小值被当做阈值。阈值依赖于信号噪声,并被Vaisala所设置。地面之上最低高度的最小值被定义为混合层高度。算法在无云和云在混合层之上时(中层和高层云)运用是合适的。方法的不确定性已被Muuml;nkel et al. (2012)所描述。
为了调查混合层高度对污染物浓度的影响,上述提到的临时的和空间平均的混合层高度数据输出由云高仪输出分别需要超过30分钟和60分钟。混合层高度的有效性是被校验的。半小时和一小时的混合层高度平均值在出现下述情况时被认为是无效的。
- 出现了雨或者低云(在混合层高度之内),
- 因为临时波动或意外改变(因为太阳辐射导致混合层高度的快速提升或者夜间逆温的形成)导致30分钟或60分钟内混合层高度急剧变化,
- 反向散射信号的梯度最小值没有采集或者十分微弱。
示例在3.1板块中被给出。
无效的混合层高度平均值不会用于未来的分析中。在2011年12月21日到2012年4月15日期间的整个测量过程中,34%的混合层高度平均值被认为是有效的。
2.2.4 无线电探空仪数据得到的混合层高度
除了云高仪,混合层高度还可以由无线电探空仪上升所测得,它通常由DWD在埃森市的站点内测量。一天两次,分别于协调世界时0点和12点去获取大气情况的信息。无线电探空仪包括了测量温度,大气压和湿度的设备。不同水平的风速和风向由GPS数据计算而来。无线电探空仪数据可以在
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