人工湿地对生活污水中抗生素的去除及影响去除的因素外文翻译资料

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学 年 论 文

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外文翻译：

人工湿地对生活污水中抗生素的去除及影响去除的因素

重点：

bull; 污水中绝大部分的抗生素可以被特定的人工湿地有效去除

bull; 人工湿地流动类型的选择对去除抗生素是最重要的影响因素

bull; 温度和氧化还原电位对抗生素的去除有显著的影响。

bull; 降解抗生素最可行的途径是通过微生物处理

摘要

在实验现场建立了12个不同构型的人工湿地模型装置，用来考察人工湿地系统去除生活污水中磺胺类（磺胺嘧啶，磺胺吡啶，磺胺乙酰胺，磺胺二甲嘧啶和磺胺甲恶唑）和甲氧苄啶的效果以及影响去除的因素。考察影响湿地去除的因素包括四种不同流量类型人工湿地，三种底物基质，两种湿地植物的选取和两个季节（夏季和冬季）的三个水力负荷率。大多数目标抗生素可以被特定的人工湿地有效去除; 特别是，这几种类型的人工湿地对磺酰吡啶的降解都有较好的效果。人工湿地的流动类型是本研究中最重要的影响因素，垂直流人工湿地对磺酰胺的去除效果最佳; 但是相反的，对甲氧苄啶的去除效果并不好。在实验过程中，还发现抗生素降解效率与较高温度和氧化还原电位之间存在着显着的关系，这表明微生物途径是磺酰胺和甲氧苄啶在人工湿地中被降解的最可能实现的途径。

关键词：人工湿地; 抗生素; 去除; 影响因素; 正交试验

1. 介绍

磺胺类药物是一种已被广泛应用于人类和兽医药物超过50年的抑菌剂（Le-Minh等人，2010; Weng等，2012）。甲氧苄啶实际意义上不是磺酰类药物，但它通常与磺胺甲恶唑组合在一起使用，得到名为复方新诺明的复合药剂。磺胺类物质和甲氧苄啶是由于人类和动物消化系统代谢不良，而通过不能改变的排泄排出或经尿和粪便转化过来的（Yang等，2011）。而且，传统的污水处理厂（WWTP）在设计的时候没有考虑到是否能去除抗生素，因此，只有部分的化学物质被污水处理厂去除，残留的抗生素等化学物质就会排出从而流到水生环境中。这引起了极大的关注，因为这些化合物持续的排放可能会导致抗生素抗性细菌的发展，并且它们还是潜在的内分泌干扰化合物(Laiensp;et al., 2011 ; Hoensp;et al., 2013)。

人工湿地（CWs）技术被认为是处理生活污水、工业废水和农业废水较低成本的替代方案（Scholz和Xu，2002; Collins et al。，2005; Healy et al。，2007）。近年来，人工湿地已被用来处理微量有机污染物质，例如水体中含有的一些药品和个人护理产品 (Matamoros and Bayona, 2006 ; Hijosa-Valseroensp;et al., 2010)。与传统的污水处理技术相比，人工湿地在投资规模和运行管理方面有空前的优势(Hijosa-Valsero et al., 2010)。但是，人们对人工湿地去除抗生素的关注相对较少，目前所知道的信息只能从少数报告中获得(Hijosa-Valseroensp;et al., 2011 ; Hussainensp;et al., 2012)。

该实验的研究目的是考察在各种不同因素（湿地流动类型，底物，植物，液压负载率（HLR）和温度）的影响下，人工湿地去除生活废水中磺酰胺和甲氧苄啶的效果，该实验设计并建立了12个不同构造的人工湿地用于中试试验研究，且据我们所知，这是第一次使用正交试验来优化人工湿地去除抗生素的设计特性。同时，还需测量废水的几种理化参数用以了解废水的去除机理，人工湿地去除抗生素的数据结果和人工湿地净化生活污水的主要技术参数都可以用于进一步研究大规模的全面实验。

1. 研究方法

2.1 中试试验人工湿地的介绍

中试规模的人工湿地搭建在暨南大学里面，该大学位于中国南边的广州市，广州位于北回归线以南属亚热带，属于亚热带湿润气候，由于受到亚洲季风的影响，年平均气温为22.6°C,相对湿度约68%，市区的年降雨量超过1700毫米。研究人工湿地包括四种流动类型（垂直地下流量（VF），向上垂直地下流量（UVF），表面流量（SF）和水平地下流量（HF）），三种基板（符山石（25-45 mm， 孔隙率= 75％），砾石（10-20mm，孔隙率= 50％）和沸石（20-40mm，孔隙率= 58％）），两种植物（再力花和斑叶芦竹）和三种水力负荷（0.125 ，0.25,0.5m / d）。

学校里直接排放的生活污水首先经过两个粗筛，过滤大的颗粒物以免之后堵塞，然后再通过1.6立方米水泥筑成的沉淀池，最后流入人工湿地。所有的人工湿地（CWs）由不同处理组合的不锈钢容器（80厘米宽times;60厘米长times;80厘米高）组成，如图1所示。 根据L9（34）正交阵列预先设计CW1-CW3（VF），CW4-CW6（UVF）和CW10-CW12（HF）（如表1）。此外，为了进行流量比较，设置了CW7-CW9（SF），除了SF-CW（CW7-CW9）在30厘米的基底层上具有30厘米的游离水层之外， 其他每个CW系统具有60厘米的基底层，所有种植的湿地植物都从当地市场购买并在2011年2月种植，密度为25株/m²，一种下植物，实验研究的人工湿地就马上运作，在任何情况下植物的覆盖率都为100%，不会被收割。

图1 人工湿地实验设计

Table 1: Levels of treatments used.

2.2 抽样程序

实验于2011年2月开始。经过6个月的稳定期后，进行了两次抽样活动，其中一次在夏季（2011年8月），另一次在冬季（2012年2月）。实验场地冬季气温28.2〜29.9℃，冬季11.2〜16.0℃，每天定时收集24小时的复合水样，人工湿地进出水样每6天为一周期（一个季节6次），将采集的水样装到琥珀色玻璃采样瓶中，并用4mol/L的硫酸将水样的PH值调至3，在分析前，要确保样品尽快送往实验室并在4℃条件下冷藏保存（在48小时内）。同时，还要监测水样的物理化学参数（温度，pH和氧化还原电位（RP））和废水质量参数（化学需氧量（COD）和悬浮固体（SS）），用来表征废水（n = 每个季节取3次），水样的理化参数，使用YSI仪（YSI PROPLUS，Yellou Spring，OH，美国）测量，并依照标准方法（中国国家环境保护总局，2002年）确定常规污水水质参数。

2.3 药品

该实验的目标化合物主要根据它们在中国的使用情况来选择，其中包括磺胺嘧啶，磺胺吡啶，磺胺乙酰胺，磺胺二甲嘧啶，磺胺甲恶唑和甲氧苄啶，表2总结了在本文中所提到的抗生素的物理化学性质和化学结构。本次实验所用的目标标准（磺胺嘧啶，磺胺吡啶，磺胺醋酰，磺胺二甲嘧啶，磺胺甲恶唑和甲氧苄啶）和内部标准（磺胺）均从 Dr. Ehrenstorfer GmbH（德国）公司购买，而高效液相色谱法级别的甲醇是从 Merck（德国）公司获取的，抗生素的储备溶液溶解在浓度为100mg/L的该级别甲醇中，在使用前再用该溶液配制成浓度为1mg/L的标准工作液。

2.4 分析步骤

先将采集的样品进行固相萃取，固相萃取在其他地方有具体描述（Yang et al。，2011）。萃取的得到的提取物用1mL的甲醇再溶解，然后通过使用HPLC-MS / MS方法分析。液相色谱（LC）系统是型号为HP 1100 LC（安捷伦科技有限公司，美国）的梯度系统，它配备了自动进样器，泵和恒温柱式烤箱，该系统使用ZORBAX SB-C8（2.1times;150mm）的色谱柱，并在25℃下操作，使用梯度洗脱实现最佳分离。 流动相由水（A）和乙腈（B）组成。 梯度设置如下：35％B（10.5分钟），80％B（17分钟），12％B（18分钟）和12％B（28分钟）。每个样品的注射体积为5mu;l，流速为0.3mlL/ min，需在装有以电离模式运行的电喷雾电离（ESI）源的AB 4000Q TRAP质谱仪（AB sciex，US）中进行质谱测量。喷雾器，气帘和干燥器压力分别设定为60,25和50 psi，干燥气体的温度为500℃，源电压为5500V。另外，为了达到仪器的最高灵敏度，优化了去簇电势和碰撞能量（补充表S1）。

定量限（LOQ）被定义为信噪比的十倍，其范围为0.68〜3.35ng / L（补充表S2）。收集暨南大学生活污水水样计算抗生素回收率。 目标化合物从水中的回收率在39％〜123％之间，相对标准偏差（n = 4）小于9％（补充表S2）。质量保证/质量控制（QA / QC）是从采样到分析过程中的必要措施，提取和分析过程又包括程序性空白，溶剂空白和峰值以及QC样品。

2.5 统计分析

采用软件“统计产品与服务解决方案系统13.0”（SPSS 13.0）(美国芝加哥）对数据统计分析，使用方差分析（ANOVA）对抗生素去除效率进行比较，用皮尔逊系数对变量之间存在的线性关系进行分析。

3. 结果与讨论

3.1 进水废水的特性

该实验主要研究的进水水样取自暨南大学里排放出来未经处理的生活废水，进水水样的物理参数（温度、PH值、氧化还原电位（RP））和水质参数（COD和SS）如表3；表4所示。表4还显示了流入物中的抗生素浓度， 在所有这些样品中没有检测到磺酰乙酰胺,

磺胺吡啶在整个实验期间表现出最高的浓度（夏季为526 ng / L，冬季为1636 ng / L），而磺胺嘧啶，磺胺甲恶唑和甲氧苄啶的浓度在夏季为47-112 ng / L，在冬季为55-234 ng / L 冬。然而，兽用抗生素磺胺二甲嘧啶的有限数量（夏季3.7 ng / l，冬季4.4 ng / l）可能是大学排出的生活废水影响的结果。 徐，等人 (2007a)他们在位于广州市珠江市区段的抽样站对水进行抽样，抽样时间分别在温暖（六月）和寒冷（三月）天气，并且，观察到磺胺嘧啶，磺胺二甲嘧啶和磺胺甲恶唑在温暖天气时的浓度的中位数为37-67 ng / l，在寒冷天气时为134-209 ng / L，与本研究的流入量的数据非常相似。

磺酰胺是一类已被广泛使用的合成抗菌药物。 据以前的研究报道，地表水中和污水处理厂中（WWTPs）磺胺类的含量很高，频繁的检测到磺酰胺（在德国地表水中磺胺甲恶唑为480 ng / L和甲氧苄啶200 ng / L；在美国地表水中磺胺甲基恶嗪为220 ng / L，磺胺甲恶唑为1900 ng / L和甲氧苄啶710 ng / L） 和（在德国的污水处理厂中

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