CrAs 强一级螺旋磁性相变附近的非常规超导电性的核四极共振研究外文翻译资料

CrAs 强一级螺旋磁性相变附近的非常规超导电性的核四极共振研究

原文作者 Hisashi Kotegawa¹, Hideki Tou¹, Hitoshi Sugawara¹, and Hisatomo Harima¹

单位 ¹Department of Physics, Kobe University, Kobe 657-8501, Japan

摘要：最近，人们发现了CrAs的二元螺旋磁体压力诱导下的超导电性。我们报告了压力下CrAs核四极共振测量结果。在临界压力Pc附近，螺旋磁性（HM）和顺磁性（PM）相之间，观测到了相分离。大的内部磁场保留在相分离的HM阶段表明了相HM通过一个强的一级相变而消失了。核自旋—晶格松弛速率，1/T1，揭示了强烈的自旋涨落出现在PM状态；不过，该系统不存在量子临界点。在超导状态下1/T1没有相干效应为CrAs是Cr基化合物第一个非常规超导体提供了证据。

关键词： CrAs；超导电性；非常规超导体；相分离

在传统的BCS超导体中，电子间通过电子—声子耦合作用相互吸引而形成库珀对。这给出了一个标志性的S波超导（SC）能隙对称性。如果具有相互排斥作用形成的电子对产生的超导电性，是指带有符号变化序参量的非常规超导电性，这将不能被单一的S波描述。这种迷人的超导形式在一些特定的材料发现，例如重费米子，高温超导铜氧化物，有机系统，钌和最近的铁基超导材料。这些材料的一个共同特点是：由于某些自由度的不稳定而出现超导，主要是在磁有序相的边缘。

近日，吴伟和Kotegawa等独立发现了压力诱导下螺旋磁性相附近CrAs的超导电性。这是Cr基化合物中第一个被发现的超导体。CrAs具有MnP型的正交晶体结构带有Pnma空间群。这种结构具有空间反演对称，但它局部缺失了Cr和As的反演对称性，并且这些原子形成一个沿a轴锯齿形链。一级磁相变为双螺旋状态发生在约265K左右。这种转变伴随着一个大的磁致伸缩，晶体结构对称性的降低并没有报道。传播矢量与0.354·2pi;c*不相称，其中c*是沿c轴的单位矢量，并在ab平面内1.7micro;B/Cr一下的磁矩。施加压力急剧压抑了TN，HM相消失在临界压力Pc大于0.7GPa。超导和HM阶段的抑制一起出现，显示了最大的SC转变温度为2.2K在压力为1.0GPa时，之后Tc随压力的增大而逐渐减小。压力—温度相图中CrAs的一级磁转变让人联想起一些压力引起的铁基超导体，例如SrFe₂As₂。认为磁相互作用在超导系统的诱导起着至关重要的作用。本文研究目的是研究CrAs中SC配对机制。

这里，我们报告的结果是核四级共振（NQR）和高压力的常压测量到的电子阐明在CrAs中电子的相关性和SC系统对称性的关系。从核自旋弛豫率，1/T₁，我们得到CrAs在磁涨落实现非常规超导电性的一个强烈的暗示。

此次实验以Cr:As:Sn=1:1:10的比例，并以Sn为助熔剂法来制备CrAs单晶。压力下的NQR测量使用一个活塞缸单元和Daphne 7474作为压力传输介质而进行。所施加的压力从铅计Tc进行估计。几个作为生长单晶被放进压力区域中，并且对⁷⁵As核使用常规自旋回波方法进行NQR测量。低温下的NQR测试在³He低温恒温器展开。顺磁获得T₁（PM）状态，得到恢复曲线（plusmn;1 / 2harr;plusmn;3 / 2）的过渡是由一个单指数函数拟合而成的。能带结构和电连接的场梯度（EFG）的计算是通过全势LAPW获得的（线性扩展平面波）的LDA（局域密度近似）内计算。

图1显示看⁷⁵As的NQR——或者所谓的零场核磁共振(NMR)谱在环境压力下的HM状态光谱，其中由于内部连接场的解除出现了核自旋能级水平。因为⁷⁵As的核自旋I=3 / 2，并且As中所有的作为站点在晶位都彼此等价。对有公度的磁结构而言，将会有得到三个相变峰，然而在5K和100K范围内我们得到了复杂的六峰光谱。每个峰都没有得到很好的分离表明内部在As位置有其他分布。事实上，先前的中子散射实验表明，磁结构与0.354 · 2pi;clowast;传播载体是非公度的。测量结果还表明，磁矩在ab面上，我们对此进行了基于该磁结构的模拟，也就是说，我们假定ab 平面的As 位置的内部场，主要是通过Cr 和As之间的各向同性的超精细耦合作用。As晶格在HM状态下EFG参数是未知的，然而，晶体的一个主轴限定只能沿着b轴。我们获得了红色曲线重现实验结果，使四极频率nu;Q = 15.8 MHz和不对称数为eta; = 0.95，H^a = 3.82 T沿a轴和H^b = 3.35 T沿b轴。本文对EFG，在最大主轴方向上，朝向c轴以29.8^◦倾斜。模拟和实验结果之间良好的一致性支持了中子散射实验结果的有效测量。提示在ab面的各向异性被认为是小的各向异性的超精细耦合常数的起源。插图显示的温度依赖Hint = (H^a H^b)/2，它随温度的增加而逐渐减小，突然由于一级相变而消失在TN处。

图一：⁷⁵As核在环境压力下的核磁共振光谱

图2显示了在5K下零场NMR对压强的依赖关系和NQR光谱测量。该光谱在压力下明显地扩大了，这可能是由于EFG的分布，但该光谱的形状保持相似。在压力下没有标志的磁结构变化，意味着超导附近发生不相称的HM状态。整体的频谱由于提示压力的增加而向低频方向移动。在0.7GPa，HM状态的强度大幅度地被抑制，而另一个尖锐的谱对应的PM状态出现在33 MHz，这是（1 / 2plusmn;harr;plusmn;3 / 2）的过渡。我们不能从共振频率中推断PM状态下的eta;，但我们的使用在环境压力和室温下的结构参数科幻RST，主要计算得到在PM的状态下nu;Q=23.7MHz和eta;=0.73，其中Vzz在于沿着eta;=0.73方向上从朝向a轴以35.5^◦倾斜。通过采用eta;=0.73，我们获得了nu;Q = 30.4 MHz，这是至今还没有计算过的。并且我们在0.74GPa状态下同时观察到HM和PM光谱，给人一种相分离的微观证据。我们没有在0.81GPa状态下观察到HM信号，因此，PM相位均高于0.8GPa。插图显示提示压力依赖性在逐渐减小，但在Pc状态附近保持较大值。这些事实证明，HM—PM过渡在低温状态下是强一阶过渡。我们的观察表明，CrAs并不具备一个量子临界点（QCP）在压力—温度相图上。适度的压力依赖性表明，HM的相互作用是不随压力TN强而抑制。因此，TN的抑制可能是通过抑制磁致伸缩实现的，这与在环境压力下增加的4%以下TN体积至关重要。

图二：5K下零场NMR对压强的依赖关系和NQR光谱

图3显示了1/T₁T在PM相压力下的温度依赖性。1/T₁T 几乎从100到300K是恒定的，并在温度低于100K以下时增加。费米液体行为的偏差1/T₁T是一个常数。低于100K时清楚地表明了磁场存在的相关性向较低的温度发展。在其他相邻的超导磁性如钴氧化物和Fe基超导体中都发现了与1/T₁T类似的行为。在这样的磁系统巡回中，1/T₁T通常由以下两个物理量决定。

在上述公式中，A和B是不依赖与温度的常量。第一项是由自旋相关性在一个特定的波矢量发展而来的。在一个有条理的重整化理论中，3D铁磁和2D反铁磁性的相关性是alpha;= 1，并且3D反铁磁性的案例给出了alpha;= 1/2。theta;= 0意味着系统位于一个QCP状态。第二项的获得涉及一个统一的易感性和轨道角动量的松弛，这都是典型的金属温度态密度（DOS）在费米能级上相对独立。在钴氢氧化物和一些铁基超导体中，得到接近于零的低theta;s，表明这些系统位于量子临界附近。我们试图寻找CrAs中的1/T₁T这种形式，但不能再现，因为在低于20K的环境下， 1/T₁T在在对数标度如插图所示不能复制数据到Tc，逐渐增加温度但仍保持在20K以下，我们发现在一个较低温度下，1/T₁T接近于一个恒定值。我们测量了从0.74到1.07GPa压力下的1/T1T ，但是两者在这个压力范围内差异较小。在20K—300K的温度范围内进行拟合，我们得到theta;= 4.6 K ，alpha; =1和theta;=minus;7.6 K，alpha;= 1 / 2，虽然alpha;不是从拟合来确定的。负的或低theta;值表明CrAs中具有磁性的相关性在20K以上朝磁有序发展，但其被抑制在低温下。1 / T₁T于在一个窄的温度范围恒定并略高于Tc，这与观察的rho;〜T2行为在一个窄的温度窗口中电阻率测量相一致。如果我们找到1 / T₁T在Tc和20K以上的形式之间，我们可以得到theta;= 58 K，alpha;= 1 和theta;= 41K，alpha;= 1 /2。这些高theta;s表明CrAs即使在Pc附近也并不存在QCP，。需要注意的是在20K以下磁性波动被抑制在0.74GPa，虽然观察到PM状态但仍然还是发生相分离。这与一些铁基超导材料形成了鲜明的对比，其中，观察到了i.e., theta; sim;0所述量子临界行为。除了提示的对压力的依赖关系，1 / T₁T也表明，在CrAs承受压力情况下不存在一个QCP。

图三：1/T₁T在PM相压力下的温度依赖

现在，我们来讨论SC态下的1 / T₁。图4（a）显示在1 / T₁在0.81GPa，低于5K的环境下的温度依赖性。交流磁化率的原位NMR线圈测得的温度依赖性也显示在图4（b）中。它清楚地显示出抗磁性信号低于Tc=1.85K。这Tc略低于零电阻，它出现在2.1K以下的相似压力下，然而，在得到的几种晶体的磁化率明确了SC转变在不同晶体之间是相当均匀的。在Tc以下，1 / T₁T显示明显降低，而不存在相干峰的标志（Hebel-Slichter peak），这是一个BCS超导体的标志。图中绿色曲线表明估算传统BCS模型中的1 / T₁T，具有∆₀/kBTc = 1.8的各向同性的差距。显然，这与实验结果Tc以下值不匹配。另一方面，红色曲线表明了线节点模型的1 / T₁T（极型）与∆₀ / kBTc = 2.6，重现了数据，即相干电子在CrAs是完全不存在的，这种现象强烈暗示了其超导电性不是传统的BCS，而是具有非常规的性质。CrAs是第一个Cr基超导材料中的非常规超导。

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