对美国宾夕法尼亚Marcellus气井回流盐水的地球化学评价外文翻译资料

对美国宾夕法尼亚Marcellus气井回流盐水的地球化学评价

作者：Lara O. Haluszczak, Arthur W. Rose *, Lee R. Kump

国籍：美国

出处：Applied Geochemistry

摘要

在Marcellus地层中的气井遭到水力压裂后，大量的高浓度盐水流出该处。本次研究评估了这些来自美国宾夕法尼亚州的Marcellus岩层中的回流液体的组成成分（氯，溴，钠，钾，钙，镁，锶、钡、镭、铁、锰，主要为以上元素以及还带有其他部分元素）在经受水力压裂后随着离开井的时间而其浓度逐渐增加。基于报告中几种数据集的显示结果，浓度达到最高的回流盐水中的氯元素含量达到了151000毫克/升。对于回流盐水中总共的镭含量（包括226镭和228镭的组合），报告显示的浓最高水平达到了6540皮居里/升。来自因Marcellus气井被水力压裂的回流水类似于那些传统气井中开采的进入该地区其他古生代地层的卤水。溴元素与氯元素的比值以及其他参数显示，两种类型的盐水的形成都是由于海水蒸发，随后经过白云石化，硫酸盐还原，最后在地下与海水或者淡水混合。盐水的组成趋势与关系表明了：（1）回流盐水中的盐浓度增加的主要原因不是盐的溶解和其他岩石中的矿物溶解；（2）回流盐水表现出，注入水与原地盐水的混合物类似于其他地层中的盐水；（3）以及，这些水中含有的镭与钡通常是美国饮用水标准水平的数百倍。

1. 介绍

随着使用沿层理分流的气井水力压裂从而加速从页岩中生产天然气，使得人们越来越关注回流到气井中的水的组成成分以及它们最终造成的影响（Soeder和Kappel，2009；Gregory等人，2011；Howarth等人，2011）。通常，数百万升的正常地表水或地下水加上沙子和化学添加剂被注入和加压到一个单独的井中，以完成压裂（'压裂'）和释放页岩中的气体。通常情况下，在压力释放时，大约25%的水量会流回地表。这些水通常具有非常高浓度的一些无机溶质，以及有机添加剂回流的可能性。通过了解这些水的来源和特点，可以改善其安全处理和安置。

回流水通常被认为是在压裂刺激后的前两周内从井中流出的液体，而生产水则是在最初的2周后从井中流出的剩余液体。回流是由压裂过程中引起的压力和岩石变形的释放所驱动。在本文中，回流水被扩展为包括水力压裂后90天内从井中流出的任何水溶液，以便包含90天内的一系列样本。

严格来说，“盐水”是指那些总的溶解固体量超过35000毫克/升的水（）Kharaka和Hanor，2004）。对于术语“Marcellus盐水”将被用与描述穿透Marcellus地层的气井所流出的水，但正如文章后面将会讨论的那样，这并不一定代表这些水主要是在低孔隙的Marcellus中存在着的。

在Marcellus和其他一些能够进行气体生产的页岩中进行水力压裂后，回流和生产水中的溶解盐类浓度随着时间的推移而急剧增加。（Blauch等人，2009；Rowan等人，2011；Haluszczak，2011；Pritz和Kirby，2010；图1；表1）。

图1. 回流水中的氯化物浓度与水力压裂后的天数.数据来自Hayes（2009）和Blauch等人（2009）.

本文的目的是记录溶质浓度的增加，并为这些高盐回流水的来源提供证据。高盐度回流水的来源提供证据。现有的主要假说是回流水中的盐分浓度增加是由于水力压裂过程中注入的水溶解了页岩中的成分。水力压裂过程中注入的水溶解了页岩中的成分（Blauch等人，2009年）。然而，高盐度的另一个来源是原地盐水（地层水）的释放，类似于Poth（1962）、Dresel（1985）的说法，并且Dresel和Rose（2010）发现，宾夕法尼亚州的大多数石油和天然气井都会产生类似的原地盐水（地层水）。

有一些工作者已经表明一些盐水的来源可以从其相关于海水的化学指纹进行推断(Collins, 1975; Carpenter, 1978; Stoessel and Moore, 1983; Steuber 等人，1998；Kim等人，2003；Kharaka和Hanor，2004）。Poth (1962)和Dresel (1985)认为，宾夕法尼亚州的油田盐水是由蒸发产生的，宾夕法尼亚州的油田盐水是由海水蒸发而来，然后迁移并与其他水混合。

在这项研究中，盐水和回流液体的化学成分是通过各种溶解度的图表来评估的。通过使用相对保守的成分图，比如氯和溴，回流水可以与Dresel和Rose（2010）采样的油田盐水和其他过程形成的盐水进行比较。 本研究的第二个重点是确定使用水力压裂法从不透水岩石（页岩）中调动的液体是否与该地区从渗透单元中产生的盐水不同。

1. 背景

最近，莫农加希拉河中TDS升高的环境指标被人们所注意到，包括Cl升高和金黄色的藻类大量繁殖，产生的毒素会使水生生物窒息（Water and Wastes Digest, 2008）。宾夕法尼亚州环保局确定，一个可能的促成因素是将Cl引入水系统。很明显，越来越多地使用水力压裂工艺来开采天然气，可能会有助于水系统中的Cl含量增长，从而导致TDS。

石油和天然气井产生的水会含有TDS和氯超过100,000毫克/升（Dresel和Rose，2010年），而相比于正常淡水中的数值仅为几十毫克/升。因此，如果石油或盐水进入水道，TDS和氯含量将上升，盐水中含有的其他成分也将上升。

在2008年之前，在Marcellus页岩热潮开始之前，宾夕法尼亚州的天然气工业在历史上是在渗透性的砂岩储层中钻垂直井。然而，随着最近钻井技术的进步，以及直到最近，天然气的价格非常的适于泛用，这是由于水力压裂技术的使用与定向钻井相结合，可以从一个以前未开发的地层（Soeder和Kappel，2009），也就是Marcellus等页岩中非常具有经济效益地生产天然气。像Montrose和Dimock等城镇的居民已经开始关注水力压裂和钻井对他们的水、空气和环境造成的影响（McGowan，2011）。最近有许多关于地下水和地表水被污染的说法，因此，导致污染的起源和过程是现在人们所想要了解的。最近的一项研究（Warner等人，2012）得出结论，Marcellus地层的盐水正在影响浅层饮用水含水层的水质，然而它与页岩气井缺乏地理上的联系，这说明了盐水的迁移是沿着自然路径进行的。

Dresel和Rose（2010）对氯的可能来源进行了深入的调查。他们调查了石油和天然气井中盐水的化学成分，以确定溶液的来源。 这些样本采集自志留系的Medina和Tuscarora地层、下泥盆系的Oriskany组，以及Canadaway和Conneaut地层中的几个上泥盆系地层。Medina，Tuscarora和Oriskany是允许流体渗透到其中的砂岩。 因此，Dresel（1985）所探寻的盐水成分 (1985)很容易与地下水混合，从而影响其化学成分。就本研究而言，Dresel（1985）取样的盐水可能会与Marcellus回流水不同，因为后者是在页岩单元中开采的，其中的流动和混合受到很大抑制。然而，如果Macellus盐水的TDS、氯及其他化学成分与传统油气井的盐水相似，那么它们的来源也可能是相似的。

1. 数据和方法

宾夕法尼亚州中部和西部的油井回流和生产用水的数据主要有四个来源：

1. 宾夕法尼亚州40口常规的油气井的盐水 (Dresel, 1985; Dresel和Rose, 2010);
2. 宾夕法尼亚州环境保护部（PA DEP）石油和天然气管理局（BOGM series）收集的来自马塞勒斯（Marcellus）气井的22种回流水；
3. 宾夕法尼亚州的两口Marcellus气井的回流水（Blauch等人，2009）；
4. Marcellus页岩联盟的一项行业研究中报告的一组来自Marcellus的8口加压水平井的回流样品，并在天然气技术研究所（GTI）的报告中报告（Hayes, 2009）。图2显示了这些油井的位置。部分油井的位置信息请参考表2。

在下面的讨论中，Dresel（1985）取样的天然气和石油井被称为常规井，考虑到井的简单垂直方向和该油气的制造源于砂岩层，该样品被称为常规盐水。Dresel（1985）、Dresel和Rose（2010）描述了这组样品的取样和分析方法，包括现场和实验室的测定。

从宾夕法尼亚州环境保护部，石油和天然气管理局（BOGM）获得Marcellus回流水的数据 ，用以建立回流水的化学特征的基础数据，并获得放射性数据数据（表3）。这些数据是从在在哈里斯堡的宾夕法尼亚州环境保护部石油和天然气管理局的James Fuller那里获得的。

BOGM样品是根据环保部采样和分析协议（宾夕法尼亚州环境保护部，2011）在环保部实验室收集和分析的，其中包括现场测试/校准程序和采样程序。样品是由James Fuller和其他环保部人员收集的。地点是根据网格和现场可及性所随机选择的。样品是来自活跃的回流或最近的回流蓄水池。分析是由宾夕法尼亚州环保局实验室进行的，使用环保局的方法“SAC 996”来分析大多数无机成分。对于溶解于样品中的金属，我们对样品进行通过0.45微米的膜进行金属离子的过滤处理。分析方法主要是那些EPA方法200.7，对于放射性方面的分析，使用EPA方法900.0和903.0。对于有压裂日期的12个地点，样本要在压裂后1天到37天之间获取。

Geochemical evaluation of flowback brine from Marcellus gas wells in Pennsylvania, USA

Lara O. Haluszczak, Arthur W. Rose *, Lee R. Kump

Abstract

Large quantities of highly saline brine flow from gas wells in the Marcellus Formation after hydraulic stimulation (lsquo;lsquo;frackingrsquo;rsquo;). This study assesses the composition of these flowback waters from the Marcel- lus shale in Pennsylvania, USA. Concentrations of most inorganic components of flowback water (Cl, Br, Na, K, Ca, Mg, Sr, Ba, Ra, Fe, Mn, total dissolved solids, and others) increase with time from a well after hydraulic stimulation. Based on results in several datasets reported here, the greatest concentration of Cl^— in flowback water is 151,000 mg/L. For total Ra (combined ²²⁶Ra and ²²⁸Ra) in flowback, the highest level reported is 6540 pCi/L. Flowback waters from hydraulic fracturing of Marcellus wells resemble brines produced from conventional gas wells that tap into other Paleozoic formations in the region. The Br/Cl ratio and other parameters indicate that both types of brine formed by the evaporation of sea- water followed by dolomitization, sulfate reduction and subsurface mixing with seawater and/or fresh- water. Trends and relationships in brine composition indicate that (1) increased salt concentration in flowback is not mainly caused by dissolution of salt or other minerals in rock units, (2) the flowback waters represent a mixture of injection waters with highly concentrated in situ brines similar to tho

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