Organic Electronics 9（2008）985-993

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氧化钼作为阳极界面改性的作用

有机发光二极管的效率和稳定性的提高

a r t i c l e i n f o

文章历史：

2008年4月3日收到

以修订形式收到2008年7月10日接受2008年7月15日

2008年7月31日在线提供

PACS：

85.60.Jb

81.20.Vj

关键词：形态电子性质MoO₃

有机发光二极管

摘要

已经实验发现，在有机发光二极管（OLED）中的氧化铟锡（ITO）上作为界面修饰层的氧化钼（MoO₃）显着提高了效率和寿命。 本文研究了MoO₃和MoO₃掺杂N，N0 - 二（萘-1-基）-N，N0 - 二苯基联苯胺（NPB） （AFM），偏振光学显微镜，透射光谱，紫外光电子能谱（UV）和X射线光电子能谱（XPS）等方法，详细研究了ITO在ITO上的有效性和稳定性。 对不同温度下处理的薄膜的能级和形貌的研究清楚地表明，ITO上的MoO₃和MoO₃：NPB可以降低空穴注入势垒，提高界面稳定性，抑制孔洞结晶运输NPB，导致OLED的更高效率和更长的寿命。

copy;2008 Elsevier BV保留所有权利。

1. 介绍

近年来，有机发光二极管（Organic Light-Emitting Diode，OLED）的效率和稳定性研究取得重大进展[1–5]。 然而，很显然，为了找到广泛的商业应用，OLED还需要进一步的器件改进。 最重要的是了解可以降低工作电压的因素，从而提高器件的效率和寿命。 已知控制电极/有机界面处的复杂相互作用和微结构会影响操作电压和界面稳定性。 例如，使用氧等离子体等各种方法对铟 - 氧化锡（ITO）阳极表面进行改性[6]，紫外线臭氧[7]，热退火 -

*通讯作者。 电话： 86 431 85262357; 传真： 86 431

85262873.

电子邮件地址：mdg1014@ciac.jl.cn (D. Ma).

ing [8]，自我组装[9]，以及在ITO上引入CuPc，IrO_x，F₁₆CuPc，WO₃和p型掺杂剂的超薄缓冲层[10–14]，由于控制了空穴注入势垒和界面形态，确实提高了器件的性能[1,15,3,16]。 同样，通过引入缓冲层，如LiF，Cs₂CO₃，Cs₂O和C₆₀[15,17–19]也显着提高了OLED的效率和寿命。 因此，对电极/有机界面的深入研究应能更好地理解界面性质如何影响电荷载流子注入和有机膜的形貌稳定性，从而提高器件的性能[20,21].

已经报道了使用金属氧化物作为OLED中阳极和阴极的电极界面改性层[23,22]。 最近，使用MoO₃作为OLED中的阳极缓冲层提供了诸如污染少，易于热沉积和与有机分子能级匹配等优点。 它已经被实验证明了

1566-1199 / $ - 查看前面的问题copy;2008 Elsevier BV保留所有权利。 DOI：10.1016 / j.orgel.2008.07.009

986 F. Wang等人 / Organic Electronics 9（2008）985-993

MoO₃和MoO₃掺杂的空穴传输材料作为阳极改性层的使用显着地降低了操作电压并且提高了OLED的效率和寿命[23–31].

Tokito等人报道了在ITO和空穴传输层之间首次引入MoO_X层。 在1996年[23]。 他们发现工作电压降低了，效率也提高了。 他们将这种改进归因于在金属氧化物/空穴传输层界面处空穴注入的较低能垒。 2002年，Reynolds等人 使用MoO₃作为聚合物发光二极管（PLED）中的电子提取阻挡层，[24]。 器件效率和亮度的改善同样得到了改善，这归因于电子在MoO₃/发射聚合物层界面处的累积，导致局部场，并由此导致空穴注入和复合的增强。 2006年，池田等人。 报道，使用MoO₃掺杂的NPB复合材料作为ITO上的缓冲层也可以降低工作电压并提高器件的亮度和效率[25]。 重要的是，他们发现复合缓冲层大大地抑制了像素缺陷。 还报道了MoO₃作为顶部发光OLED / PLED和可逆PLED中的空穴注入层的用途。 发现由于空穴注入的增强，器件效率大大提高[26–29]。 松岛等。[30] 报道了MoO₃缓冲层对纯空穴器件的电流 - 电压（I-V）特性对空穴注入性质的影响。 他们发现ITO上的0.75nm厚的MoO₃层导致欧姆接触形成，并且空穴注入的增强归因于从ITO和有机分子到MoO₃的电子转移，其由X射线光电子和紫外/可见/近红外吸收测量。 但是，所有的

报道的工作缺乏系统的调查机制和MoO₃界面层的特点和电致发光（EL）性能的OLEDs之间的关系。

在以前的工作中[31]我们报道了以MoO₃作为阳极缓冲层的OLED的高效率和长寿命，并且使用仅空穴器件和偏振光学显微镜数据的I-V特性来初步证明空穴注入的提高以及空穴传输层的形态稳定性。 在此工作中，我们对MoO₃和MoO₃掺杂N，N0 - 二萘-1-基-N，N0 - 二苯基联苯胺（NPB） （AFM），偏振光学显微镜，透射光谱，紫外光电子能谱（UV），X射线光电子能谱（XPS）等作为OLED中ITO界面修饰层。 对能级和薄膜形貌的研究表明，MoO₃和MoO₃：NPB层可以降低空穴注入势垒，提高界面稳定性，抑制空穴传输层NPB的结晶。 因此，OLED的效率和稳定性得到改善。

1. 试验

在本研究中使用的器件结构是ITO / MoO₃：NPB（10wt％，40nm）或MoO₃（6nm）/ NPB（100nm）/三（8-羟基喹啉）铝₃）（60nm）/ LiF（1nm）/ Al（120nm）。 为了比较，还研究了ITO / CuPc（10nm）/ NPB / Alq₃/ LiF / Al和ITO / NPB / Alq₃/ LiF / Al器件。 用于热退火研究的OLED和薄膜通过在压力小于5times;10^-4Pa的高真空系统中通过热蒸发来制备。对于OLED器件，市售的ITO薄膜电阻为100X / h被用作阳极。 40纳米

x

10000

3

MoO：NPB

电流密度（mA / cm2）

NPB

CuPc MoO3

NPB

CuPc MoO3MoO3：NPB

100

10

1

0.1

0.01

1

NPB

CuPc MoO3MoO3：NPB

0 100 200 300 400 500

电流密度（mA / cm2）

2

0

6

4

功率效率（lm // W）电流效率（cd / A）

1000

亮度（cd / m2）

100

10

1

1 10

电压（V）

图1. CuPc（圆），MoO₃（上三角），MoO₃：NPB（下图）缓冲层的ITO /缓冲层/ NPB / Alq₃/ LiF / Al器件的亮度 - 三角形）并且在室温下没有缓冲层（正方形）。 以上器件的电流效率 - 电流密度和功率 - 电流密度如图所示。

F. Wang等人 / Organic Electronics 9（2008）985-993 987

将MoO₃：NPB或6nm MoO₃，100nm NPB，60nm Alq₃，1nm LiF和150nm Al依次蒸发到ITO上。 将NPB中的MoO₃的浓度控制在10重量％。 通过频率计监测蒸发速率，并由Dektak 6M Profiler（Veeco）校准。 ITO和Al电极之间的重叠为16毫米²，作为器件的发射尺寸。 为了测量NPB，CuPc / NPB，MoO₃/ NPB和MoO₃：NPB / NPB薄膜在不同温度下的透过率，能级和形貌，将这些薄膜沉积在ITO涂覆的玻璃基底上。 电流 - 电压 - 亮度特性使用吉时利（Keithley）源测量单元（Keithley，

2400和吉时利2000）与校准硅光电二极管。 所有器件均在室温下进行测量，无需封装。

热处理以两种方式进行：在烘箱中进行热退火并在膜沉积期间加热衬底。 对于热退火，首先将薄膜沉积在基底上，然后在90℃或110℃的烘箱中加热2小时。 另一方面，首先将衬底放入真空室中，然后在低于5times;10^-4Pa的真空下加热至80℃或120℃。当衬底达到最终温度时，器件制造开始了。 该

x

1000

5

4

3

2

1

0

NPB

CuPc MoO3MoO3：NPB

0

50 100 150 200 250

电流密度（mA / cm2）

NPB

酞菁铜

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