在溶解性有机物的存在下颗粒活性炭吸附二甲基异莰醇（MIB）外文翻译资料

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在溶解性有机物的存在下颗粒活性炭吸附二甲基异莰醇（MIB）

文章历史:

收到日期：2013年1月16日

修订版：2013年3月25日

接受日期：2013年3月26日

上线日期：2013年4月9日

关键词:

味道和气味

甲萘烷醇（土腥素）

二甲基异莰醇

动态小柱实验

比例扩散率

孔扩散模型

在基于20多个实验室颗粒活性炭（GAC）柱运行的结果下, 模型被开发和利用于预测在每万亿分之一水平的二甲基异莰醇（MIB）的穿透行为，并且证实中试数据。发现进水的MIB浓度不影响浓度标准化穿透。增加进水背景溶解性有机物（DOM）浓度后，系统地降低了活性炭吸附MIB的能力。开发了一系列经验模型，将一系列MIB穿透性目标的床容量与进水的溶解有机物浓度相关联。根据比例扩散率（PD）设计的动态小柱实验（RSSCT）可以直接用于穿透性能低于15％的穿透下，将溶解性有机物的穿透性能放大。基于流入的溶解性有机物浓度预测通量达到50％的经验模型，用作孔扩散模型（PDM）的输入，并良好预测了MIB穿透性能低于50％的MIB穿透。孔扩散模型预测产量达到10％，良好模拟了由比例扩散率设计的动态小柱实验（PD-RSSCT）和中试规模的10％的MIB的穿透。

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1. 导论

因为许多消费者具有敏感的嗅觉, 所以饮用水味道和气味（Tamp;O）的控制是一个公共事业的大问题。土腥素和二甲基异莰醇（MIB）是两种蓝藻和放线菌的代谢物, 是地表水中T＆O的常见来源, 并且他们出现往往是季节性的。活性炭可以是控制这 两种化合物的有效方法。对于季节性出现，粉末活性炭（PAC）往往更常用，因此很多的研究已经评估了其有效性。然而，颗粒活性炭（GAC）也是

有效的，但考虑到偶发事件及土腥素和二甲基异莰

醇相对强的吸附性，导致长时间运行, 很少的现场研究和试点或全规模，连续土臭素和二甲基异莰醇曝光报告了全粒径颗粒活性炭。大多数试点研究都采用间歇性地添加土腥素和二甲基异莰醇 ， 但是这些研究的结果难以在所使用的加味剂负载条件之外推广。二甲基异莰醇和土腥素发生的间歇性质用来使用工作台规模测试，最常见的是动态小柱实验（RSSCT），用于评估颗粒活性炭性能。

*通讯作者. 电话.: 1 303 492 6644; 传真: 1 303 492 7317.

电子邮件地址: r.summers@colorado.edu (R.S. Summers), s.m.kim@kwater.or.kr (S.M. Kim), shchae@kwater.or.kr (S.-H. Chae), chris.corwin@jacobs.com (C.J. Corwin).

¹ 现在地址: 韩国水资源公司, 462-1 田民洞, 儒城区, 大田 305-730, 韩国.

² 目前地址: 嘉科工程公司, 707 17号街道., 丹佛, CO 80202, 美国.

0043-1354/$ — 见前面 copy; 2013 爱思威尔有限公司 保留所有权.

http://dx.doi.org/10.1016/j.watres.2013.03.054

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动态小柱实验的一种复杂因素是选择的设计方法，将产生最精确的比例增加。内部扩散系数随着GAC粒径呈线性减小的比例扩散率（PD）设计方法已被证明适用于溶解性有机物质（DOM）。 恒定扩散性（CD）方法一直是特定有机污染物的默认方法，尽管许多情况下，因为动力学和容量与全尺寸结果不匹配，其在放大比较中没有效果。许多研究人员已经表明目标有机化合物（包括二甲基异莰醇和土腥素）的吸附能力因为溶解有机物的存在而受到不利影响。最近，Corwin和Summers评估了几种有机化合物以每万亿（ppt）浓度，典型地用于MIB和geosmin，并在本文中使用，并且已经提出在背景溶解性有机物存在下的结垢指数使用PD设计捕获动力学并调节吸附容量。 Corwin和Summers（2011）基于该化合物的表观能力，提出了一种用于微量有机污染物的穿透性建模方法。表观容量K*，从可以通过在床体积计算到一个点上，50％的突破，并且用作孔扩散模型（PDM）的输入，以模拟突破动力学。 证实了K *方法可以很好地穿透模拟几种探针化合物，如Chowdhury等人所述。

这项工作的目标是（a）系统地评估进水MIB和DOM和空床接触时间（EBCT）对MIB穿透的影响，（b）评估适当的放大方法，（c）开发和验证将DOM与处理至10％的MIB穿透的床体积相关的经验模型，以及（d）测试基于孔扩散的数值模拟方法。所采用的方法利用来自超过30个台式和中试规模MIB突破运行的数据，具有一定范围的水质量和操作条件。 这项研究主要集中在MIB吸附，因为它比土腥素吸附更弱，因此将产生更早的穿透。使用土腥素和二甲基异莰醇作为参考点进行两次运行。

2 .. 材料和方法

将新鲜的12times;40网格的沥青颗粒活性炭，粒径（对数平均值）为1.1mm，床密度为0.48g/cm³，用研钵和杵碾碎，并在筛摇床上用US标准筛分离。 对于动态小柱实验，收集通过100目筛并保留在200目筛上的级分（对数平均粒径为0.11mm），得到30-50％产率。对于一个动态小柱实验，用于评估放大方法，颗粒捕获在40和60目筛之间，得到0.31mm的对数平均粒径。 对于批次吸附试验，使用三种其它粒度（参见补充信息（SI））。将研磨和过筛的颗粒活性炭在实验室试剂水中漂洗，在105℃的烘箱中干燥至恒重，并在干燥器中的封盖瓶中储存直至使用。

RSSCT设置如图SI-1所示。 地面GAC用不锈钢丝网和玻璃棉包装在4.76mmID特氟龙管中，以提供支撑。所有的配件和输送管是聚四氟乙烯或不锈钢结构。使用聚四氟乙烯管隔膜泵头（Cole-Parmer型号H-07090-62）和模块化驱动系统（Cole-Parmer型号H-07553-80）作为进料泵。 从20L玻璃瓶中加入水，每三天重新加入批量流入水。在颗粒活性炭柱之前安装具有玻璃棉的预过滤器并且定期更换，以尽量减少在颗粒活性炭表面上累积的头损失。将系统流速校准至2.0mL/min并每天检查。 监测流出物箱中的水的体积。床长度为5.9，11.9和23.8cm产生的动态小柱实验空床接触时间为0.53，1.06和2.12分钟，分别模拟5，10和20分钟的全长空床接触时间。 其它操作条件与Corwin和Summers的讨论相同。对于放大的动态小柱实验，使用具有20.2厘米和40.3厘米柱长的相同装置，其产生1.79和3.59分钟的动态小柱实验空床接触时间，分别模拟5和10分钟的全尺寸空床接触时间。

使用土腥素，MIB和C¹⁴ 放射性标记的MIB。在亚利桑那州立大学使用气相色谱-质谱分析的固相微萃取测量MIB和土腥素。C¹⁴ 放射性标记的MIB（美国放射性标记的化学品）具有55mCi / mmol的比活性，其被给药以产生3ng / L的检测限。通过将具有17mL闪烁混合物（Ultima Gold）的2.5mL等分试样置于20mL闪烁瓶中制备样品，并在液体闪烁分析仪（帕卡德三碳水化合物2300）上分析计数时间40分钟。对于MIB（n = 30），一式两份样品的平均相对百分比差异为7％。对于质量控制，分裂的二甲基异莰醇样品通过气相色谱-质谱分析和LSC测量，得到低于10％的测量的差异。根据标准方法5310C，用Sievers 800 TOC分析仪分析总有机碳（TOC）样品。重复样品的平均相对百分比差异为总有机碳的3％。根据标准方法5910，使用HACH DR4000分光光度计在253.7nm的波长下分析紫外吸光度（ UVA₂₅₄）。

本研究中使用的17种水的TOC浓度和UVA₂₅₄值列于表1中。来自具有W系列水的24个动态小柱实验的结果作为基线数据。使用E系列水的另外7个动态小柱实验的结果用于验证模型方法，并证明粒度对动态小柱实验结果的影响。使用六个中试柱，P系列和沥青颗粒活性炭的穿透性结果来评估该模型的放大成功率。

3. 结论

同时呈现数据的实验结果和模型模拟，以有效利用数据。首先给出结果，然后在模型模拟中利用数据。在本研究中使用来自AdDesignS软件包（密歇根理工大学）的PDM和K *方法来模拟MIB穿透。使用来自Corwin和Summers的MIB的模型输入参数包括6.2times;10^-6 cm²/s的体积扩散系数和3的内部弯曲度，但是该工作中的K *值被发现是背景溶解性有机物浓度。进行批动力学测试以评估动力学对颗粒尺寸的依赖性，并且结果在恒定扩散和比例扩散条件下对于颗粒尺寸标准化（SI图S1）。结果表明，对于间歇系统，质量传递以比例扩散解释的方式取决于颗粒尺寸。

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虽然这支持使用比例扩散设计的动态小柱实验，但是在批处理系统中的外部质量传递动力学和在柱系统中的吸附负荷不同，并且其含义还不太清楚。动态小柱实验也以两种不同的粒径运行，并且结果也支持比例扩散设计。

在标准操作时间基础上，MIB的质量浓度（C）突破显示在图1中，在50ng/L和200ng/L的两个掺加的流入物浓度（C₀）下，以及在水的初始TOC浓度下的水W5的三个空床接触时间，TOC₀为1.9mg/L。如预期的那样，达到目标治疗目标（例如，20ng / L的流出物浓度）的时间随着EBCT从5分钟增加到20分钟而增加。 此外，与在等效空床接触时间下C₀为200ng/L的系统相比，对于具有50ng/L的C₀的系统，治疗目标的时间会长得多。 然而，当以标准化浓度（C/C0）表示时，如图2所示，C₀对穿透没有影响; 在150天后，都突破了10％。C₀在性能上的独立性也在其他两个空床接触时间以及另外两个对C₀有所不同的水域中发现。这种行为以前在理论上已经发现并且在具有用于MIB和土腥素的背景溶解有机物和用于ppt浓度的其它化合物的批次系统中实验性地报道。它也被实验证明为西玛三嗪、黄草灵柱系统、2,4-D和MIB在可变负载条件下的柱系统，这种行为的效用是显著的，如果C₀值低于线性等温线的阈值，任何给定C₀的流出物浓度可以基于另一C₀的穿透性能来预测。也如图1所示，2是在两个柱中的总有机碳穿透，图2中还显示了MIB C₀分别为50 ng/L和200ng/L的TOC两个色谱柱，分别称为TOC 50和TOC 200。 结果的相似性证明了动态小柱实验的再现性。

具有水W10的动态小柱实验，在3.8mg/L的高总有机碳浓度下，以10分钟的空床接触时间运行，对于二甲基异莰醇和土腥素，平均C₀分别为97ng/L和58ng/L。

图1 - 在水W5的空床接触时间为5,10和20分钟时，流入物二甲基异莰醇浓度为50和200ng/L时的二甲基异莰醇穿透。

首先在52,500床体积之后2％穿透时检测到土腥素，这点二甲基异莰醇已经达到80％穿透。在使用水W3的运行中，在1.3mg/L的低总有机碳浓度下，在二甲基异莰醇为100ng/L时，即使在60,000床体积之后也没有检测到土腥素，而二

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