重费米子体系CeFePO中的变磁性质和Kondo破缺
S. Kitagawa, H. Ikeda,Y. Nakai, T. Hattori, K. Ishida, Y.Kamihara, M. Hirano, and H. Hosono
摘要:我们报告,在二维XY型各向异性铁氮磷族氧化物CeFePO这个非磁性的重费米子体系(HF)中,在垂直于c轴,磁场强度约等于4特斯拉的磁场中有变磁现象和临界行为。磁性质完全不同于其他Ce基HF变磁系统,这些变磁系统的临界磁场强度和有效质量的倒数呈线性关系,或者与磁化率的峰值所对应的温度成正比。我们的结果表明HM是打破局域Kondo单态的临界磁场,并且HM附近的临界行为是由于Kondo破缺,伴随着费米表面的重构所导致的。
关键词:Kondo破缺; 重费米子体系; 变磁性质
变磁性是指材料随着外加磁场的增加磁场强度出现突然的增加的现象。在具有四方形的ThCr2Si2结构的重费米子体系(HF)CeRu2Si2 中,当磁场平行于c轴,磁场强度为7.7特斯拉时,表现出变磁性质。虽然进行了各种实验以及理论的研究,但这个结论还是存在很大的争议。为了理解在HF系统的变磁性质产生的物理机制,研究新的具有变磁行为的化合物就非常有必要的新磁性化合物。
铁氮磷族氧化物 CeFePO类似于铁基超导体 LaFePO,拥有相同的二维层状结构。Ce(La)O层和FeP层互相堆叠交替。布鲁塞尔报道说,CeFePO是非磁重费米子金属,索末菲系数gamma;= 700 mJ/(mol K2)。目前,还难以合成大单晶体CeFePO来进行核磁共振研究。但是可以利用多晶体样品CeFePO和c轴配向,用31P-NMR作探针分别探测出平面内和平面的磁性质。这里我们报告当磁场垂直于c轴表现出变磁性质,并且从实验上指出Ce基化合物的变磁性转变是由于Kondo破缺(C-F层杂化急剧减弱)所导致的。
多晶CeFePO是通过固相反应合成而来的。与以前的报告的基本性质是一致的。在磁场下,样品单轴对齐,为了测量样品CeFePO各向异性的磁性质,样品在磁场下进行配向。多晶体CeFePO研磨成粉,混合STYCAST 1266,在STYCAST在磁场强度为1.4 T的磁场下旋转固化。从31P-NMR光谱的角度依赖性(插图1)和31P-NMR在样品进行测量来看,样品的c轴能够很好的对齐。
图 1
图1显示了在扫场频率为31.4兆赫,场强平行于c轴以及场强垂直于c轴,在不同温度下样品的核磁共振谱。当场强平行于c轴时共振峰几乎是不随温度发生变化,但场强垂直于c轴,共振峰显示出很强的温度依存性。奈特位移 K是从峰值磁场 31P核磁共振谱的确定在 H 垂直向 c 轴 (并行) 获得。K=0 由参考材料 H3PO4获得。K (i垂直或平行),为原子核位置的局域磁化率,定义为表1(在线图片)。
在31.7兆赫的H垂直于c轴(实线)和H 平行于 C轴(虚线)扫场核磁共振光谱的温度依存性。K=0是确定于参考材料H3PO4 。(插图)在在20 K频率为31.7 MHz NMR下,光谱的角度依存性。
其中Hres是在磁共振峰峰值对应的磁场,H0和omega;0和31P是共振场和频率。并且omega;0=gamma;H0,gamma;为磁旋比,K几乎是独立的不随温度变化。垂直分量10 K以K强烈的依赖于x(T),表现出居里外斯行为,如图2所示。奈特位移表明各向异性静态的自旋性质具有XY型自旋。应当指出的是K在4 K以下以及2K以上 ,表明M与H的非线性关系。超精细耦合常数后,31Ahf=0.2T/mu;,是选自在10K以上K的各向同性分量和x(T)图中估算出来的,据此我们可以绘制出图2(b ) 。 当MH,在0.1 K时变为针对H的超线性,这是变磁场的标志,而M是高达6.2 T的线性,它是有高度各向异性的。
接下来,我们专注于用核自旋 - 晶格松弛速率(1 /T1)来研究低能量对T和H。31P的1 /T1测定在各共振峰的峰值磁场出完成的,在测量的整个温区范围内都可以用单一成份来拟合。插图3显示1 /T1 T在低场mu;0H约等于0.6特斯拉并且平行和垂直于c轴的T依存性。温度低于1.5 K时沿两个方向1 /T1T变得恒定,表明形成重电子的费米液体( FL )的状态。在一般情况下, 1/ T1可以测量垂直于所施加H方向的自旋涨落,且因而1/ T 1 的H中K垂直于和C轴和H 平行于c轴是描述为图2(颜色在线) 。
图 2
图2中(a)奈特位移的温度依存性,不同磁场下,H垂直于c轴和H平行于C轴的奈特位移是从共振峰的峰值出确定的。强各向异性表明,静态自旋特性具有XY型自旋各向异性。(b)由关系Mi(H)=Ki(H)Hres/Ahf。实线和虚线只是参考。
由于金属的独立性,公式中的|X(omega;)|表示在一个时间下,随机变量X(t)的功率谱密度分布关系式,其中A被假设为q。根据这些公式,我们可以沿着自旋涨落的每个方向分解,分解后如图 3所示。
在低温情况下,公式Sigma;q|Sperp;(qomega;~0)|2占据主导地位,因为在磁场平行于c轴下的1/T1T几乎是在磁场垂直于c轴下的1/T1T两倍大。这种实验结果表明该自旋系统也具有XY型各向异性。在低温的FL状态下,在XY型自旋波动的铁磁(FM)的相关性推断为磁场平行于c轴的1/T1T和K之间的关系,这与以前的31 P-NMR的结果是一致的。
自旋动力学学派并不赞同以上观点,他们认为磁场的发展需要研究两个方向。图4说明4特斯拉以下(变磁场,HM)磁场垂直于c轴的1/T1T的温度依赖性。磁场强度达到6.2 T时,磁场平行于c轴的1/T1T不依赖于磁场强度,如图3所示。磁场垂直于c轴的1/T1T依赖于磁场强度的显著变化,如图4(a )和4(b )。
图 3
图3(在线图片),(主面板)磁场强度约等于0.6特斯拉时,温度自旋涨落依赖于磁场垂直或者平行于c轴的1/T1T[见公式(2)] 。低温状态下,面内旋转波动存在各向异性,这表明自旋动力学也拥有XY型各向异性。(插图)当磁场垂直于c轴,磁场频率为10.3MHz,磁场强度约等于0.6特斯拉,1/T1T存在温度依存性。当磁场平行于c轴,磁场频率为107.2MHz,磁场强度约等于6.2T,1/T1T存在磁场强度依存性。
图4(在线图片),在4特斯拉以下,磁场垂直于c轴的1/T1T存在温度依存性(a)4特斯拉以上(b)(c)在低温下磁场垂直于c轴的1/T1T存在磁场强度依存性。 垂直于c轴的1/T1T的最大值约为HM,显示出随着N(EF)的增强会出现变磁异常现象。(d)H -T相图表明在最高温度下,磁场垂直于c轴的1/T1T决定最大值。随着非FL行为特征的不断增加,磁场垂直于c轴的1/T1T下不断降低 [(B)中的虚线]。通过观察,可以看到窄场区域之间( PM)的顺磁状态和高场极化。
磁场垂直于c轴的1/T1T在温度为0.1和1.5 K时的数据如图4(c)所示。磁场垂直于c轴的1/T1T显示一个最大值HM,表明在该区域(DOS)随着密度的提高会出现相关的变磁性质。如果我们假设1/T1T和N(EF)2成正比,在HM处的N(EF)几乎是在0特斯拉处的N(EF)的1.5倍。不过需要值得注意的是,在连续增加温度时,表现出非FL行为特征;然后减少温度,在低于100 MK温度以及,4.3特斯拉lt;mu;0H lt;5特斯拉条件下观察发现低场之间的(PM)的状态和高场极化。 PM状态近似于海菲尔德极化状态,磁场垂直于c轴的1/T1T随着磁场强度的增大而减小;并且在14特斯拉时,磁场垂直于c轴的1/T1T的值几乎与没有4f电子的(LaCa)FePO相同 [约等于1.5(sK)-1]。该磁场垂直于c轴的1/T1T随着场强的变化而变化,反映了DOS在费米能级上的演变,表明了费米表面的进化(FSS)由磁场强度决定,要值得注意的是在先前的比热测量报道中并未出现像这样明显的磁场依赖性。这是因为在c轴方向各种角度施加磁场,并且报告显示如果当磁场恰好垂直于c轴,那么就会表现出变磁性质。
为了用磁场研究FSs的这种演变,我们利用WIEN2K来对CeFePO进行完整地测量和计算。FSs在低场区域中Ce 4f的电子结构图如图5(a )所示 。FS显示
了在布里渊边界各区域X-R的结构特征,其中有电子费米速度和电子质量。轨道由jz=plusmn;1/2和j=5/2多重4f轨道组成,如图5(a )和5(c )所示。图中显示的费米表面的这些特征意味着在低场HF情况下拥有磁相关性,并且和其他报告具有一致的实验结果。这个计算结果还显示如果按顺序地夹断FSsR周围的R和X,就会出现“利弗席兹过渡的电场感应现象。这是因为伴随着DOS的急剧变化,存在着对磁场过渡和围绕HM非FL行为的驱动力。如果我们对样品施加比较高的磁场强度,4f电子会被定位,FSS会因此变小。得到的FSS如图5( b)所示,这就是我们熟悉的铁基超导体 。因此在CeFePO的变磁过渡中可以存在利弗席兹过渡。
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